地下水中核素镎化學(xué)形態(tài)模擬研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、核素镎因其半衰期長、遷移率高等特點成為了重要的核污染物之一,其在地下水中的化學(xué)行為較為復(fù)雜,了解镎在環(huán)境中的存在形態(tài)才能獲悉其遷移性能及活動規(guī)律,是研究地球化學(xué)的基本問題之一。近年來計算機模擬在此領(lǐng)域應(yīng)用越來越廣泛。本文采用自己編寫的程序并將其應(yīng)用于我國西北某區(qū)地下水中核素镎的化學(xué)形態(tài)研究。
  本文將化學(xué)熱力學(xué)平衡分析模式與地球化學(xué)條件密切結(jié)合,采用元素水文地球化學(xué)熱力學(xué)分析方法,C語言編寫程序,模擬計算镎存在形態(tài)和各形態(tài)所占濃

2、度。程序模擬結(jié)果表明在 pH=7.24,t=16℃,Eh=0.345V條件下,該區(qū)地下水中镎主要以 Np(V)形式存在,存在形態(tài)主要為NpO2+,濃度占96.47%,其次是NpO2CO3-、NpO2(OH)、NpO2SO4-、NpO2(CO3)23-等,濃度分別占1.91%、1.12%、0.186%、0.00155%。極少量镎以 Np(IV)和Np(VI)形式存在,可以忽略不計。同時對僅存在五價镎情況進(jìn)行了模擬計算,發(fā)現(xiàn)當(dāng)?shù)叵滤袃H有五

3、價镎時,镎主要存在形式是NpO2+、NpO2(OH)(aq)、NpO2SO4-、NpO2(CO3)-,濃度各占97.4%、2.13%、0.29%、0.18%。
  采用地球化學(xué)程序PHREEQC模擬相同地下水體系中镎的存在形式,模擬結(jié)果與本課題自編程序的模擬結(jié)果基本一致。镎主要存在形態(tài)是 NpO2+、NpO2(CO3)-和NpO2(OH)(aq),且各形態(tài)所占濃度比和自編程序模擬結(jié)果相差不超過5%。
  應(yīng)用自編程序和PHR

4、EEQC考察地下水的pH值、溫度、Eh值、镎濃度、HCO3-濃度和SO42-濃度等因素對镎存在形態(tài)的影響。模擬結(jié)果發(fā)現(xiàn)pH值會影響镎在地下水中存在價態(tài)和化學(xué)形態(tài)。當(dāng)38時,镎以Np(V)的NpO2(OH)形式存在。分析Eh值對镎化學(xué)形態(tài)影響,自編程序模擬結(jié)果和PHREEQC模擬結(jié)果二顯示Eh值對镎在地下水中的

5、存在形態(tài)幾乎沒有影響,镎始終以五價NpO2+存在,而PHREEQC模擬結(jié)果一顯示當(dāng)-5V2V時,镎主要以 Np(V)的NpO2+形式存在??疾祜諠舛群?SO42-濃度對镎存在形式影響發(fā)現(xiàn)不會影響镎存在形式;HCO3-濃度不影響镎的存在價態(tài)卻會影響其化學(xué)形態(tài)。當(dāng) HCO3-濃度較低時,镎主要以五價 NpO2+形式存在;HCO3-濃度較高時,镎主要以五價

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