微波法制備竹基活性炭及強化濕式氧化處理含酚廢水研究.pdf

1、有機廢水的排放是造成水體污染的重要原因，其處理已引起人們的高度關注。酚類有機物是一類典型的有機污染物，含酚廢水的毒性強、濃度高、排放量大，迫切需要經(jīng)濟有效的處理技術。在已有的處理工藝中，活性炭吸附具有處理效率高、操作簡單等優(yōu)勢，但是存在著活性炭制備成本高、吸附飽和后再生困難等問題。本研究針對這些問題展開，采用微波輻射法制備了高比表面積竹基活性炭，實現(xiàn)了活性炭的清潔、低成本生產(chǎn)；以4-氯酚模擬廢水為處理對象，建立了含酚廢水的活性炭吸附-微

2、波強化濕式氧化處理工藝；研究探討了酚類有機物在活性炭材料上的吸附行為與機理。
　　以竹材這種可再生資源作為原料，以磷酸作為活化劑，開發(fā)了竹基活性炭的微波輻射制備工藝。考察了微波功率、輻射時間、磷酸用量、浸漬時間等因素對制備效果的影響，確定了優(yōu)化工藝條件為：微波功率350W，微波輻射時間20min，磷酸與竹料質量比1：1，磷酸浸漬時間24h。優(yōu)化條件下所制備活性炭以微孔為主，比表面積達到1335m2/g，收率達到45％。對活性炭表面

3、性能的表征分析表明，活性炭表面含有較多的酸性基團，表現(xiàn)出較強的酸性?；罨^程中竹料的化學鍵大部分被破壞，表面的氧、氮元素含量下降，碳元素含量有所上升，同時引入了少量的磷元素。采用微波輻射法對所制備的竹基活性炭進行熱處理，發(fā)現(xiàn)活性炭的微孔隨著時間的延長而降低，但是中孔有一定程度的發(fā)展。微波熱處理導致活性炭表面酸性官能團數(shù)量下降，堿性增強。對所制備竹基活性炭的吸附性能進行了評價，其苯酚飽和吸附量達到105mg/g，與商業(yè)活性炭吸附性能相當。

4、
　　以顆粒活性炭和活性炭纖維為吸附劑，建立了4-氯酚廢水的活性炭吸附-微波強化濕式氧化處理工藝，實現(xiàn)了4-氯酚的高效降解和活性炭的有效再生。考察了活性炭用量、吸附時間、pH、溫度和無機鹽對活性炭吸附4-氯酚效果的影響。在微波強化濕式氧化再生活性炭工藝中，考察了體系壓力、H2O2用量、反應時間、pH和投加催化劑對活性炭再生效率的影響，確定了優(yōu)化工藝條件為：體系壓力0.5MPa，H2O2加入量10mmol，反應時間20min，顆?；?/p>

5、性炭再生以0.15mmol/L的Cu2+作為催化劑，活性炭纖維再生以0.10mmol/L的Fe3+和0.05mmol/L的Cu2+作為催化劑，優(yōu)化條件下再生效率達到95%。對微波強化濕式氧化工藝出水檢測表明，出水中4-氯酚濃度僅為0.4mg/L，主要降解中間產(chǎn)物為甲酸和乙酸，可生化性顯著提高。對比研究表明，活性炭吸附-微波強化濕式氧化組合工藝對4-氯酚的降解效率明顯高于均相濕式氧化工藝，表明發(fā)生在固液界面處的氧化反應對活性炭再生具有重要

6、作用，活性炭在濕式氧化階段起到了催化作用。微波輻射下濕式氧化工藝對活性炭的再生效率明顯優(yōu)于常規(guī)加熱方式，表明微波與活性炭之間的耦合作用強化了對有機物的氧化降解能力。高溫條件下4-氯酚與活性炭之間的作用力減弱、解吸速率提高，加速了其氧化降解。經(jīng)多次微波強化濕式氧化再生后，活性炭的吸附性能有所下降，但是仍然保持在較高的水平，分析表明活性炭吸附性能的下降主要是由中間降解產(chǎn)物的累積造成的。對多次再生的顆?；钚蕴窟M行微波輻射活化，處理后活性炭在很

7、大程度上恢復了吸附性能。
　　本文研究了酚類有機物在顆?；钚蕴亢突钚蕴坷w維上的吸附行為與機理。對吸附等溫線、動力學和熱力學進行了擬合與分析。吸附等溫線數(shù)據(jù)擬合表明Redlich-Peterson模型的擬合結果最好。對吸附動力學數(shù)據(jù)的擬合表明，準二級動力學模型的擬合結果較好；內(nèi)擴散模型擬合表明擴散過程受到孔隙結構及已吸附有機物的影響。熱力學分析表明，吸附過程的ΔGo為負值，其絕對值隨著取代基的增加而提高，表明吸附作用力增強；ΔHo也