納米零價Fe處理五氯酚的研究.pdf

1、氯酚類污染物具有難生物降解性、生物累積性和“三致”效應，屬于備受關注的一類優(yōu)先控制污染物。針對水體中氯酚類污染物的處理，國內外相關領域已開展了大量研究工作，開發(fā)出多種治理技術。20世紀80年代末以來，作為一種可有效脫氯的還原劑，納米零價金屬逐漸受到人們的關注，成為化學還原法中一個重要的研究領域。 本論文選擇PCP作為研究對象，采用化學還原法制的得納米鐵、納米Ni/Fe雙金屬為材料，考察了納米鐵對水體中PCP的處理特性；并詳細的

2、考察了水體中NO3-的存在對納米鐵降解PCP的影響；并對納米Ni/Fe雙金屬及納米鐵與H2O2聯(lián)用技術對PCP的脫氯特性做了研究；探討了納米鐵降解PCP的反應過程動力學及作用機理。取得了一下研究成果: (1)利用化學還原法成功地制備出納米鐵、納米Ni/Fe雙余屬，其粒徑均在100 nm以下。納米鐵的比表面積為32．84 m2/g，并且具有良好的穩(wěn)定性。納米Ni/Fe雙金屬粒徑主要分布在40-50 nm，顆粒尺寸小于納米鐵，無明

3、顯團聚現(xiàn)象。 (2)詳細考察了納米鐵對PCP的處理特性，系統(tǒng)研究了PCP的初始濃度、溫度、初始pH值、轉速等因素對脫氯過程的影響，結果表明較低的初始濃度、較高的溫度、較大的轉速及酸性條件更有利于脫氯。 (3)當溶液中PCP與NO3-共存時，F(xiàn)e0對硝酸根和PCP的降解效果都會受到抑制，存在競爭作用。結果表明當PCP的初始濃度為0．1mmol/L時，NO3-的濃度低于lmmol/L時無明顯影響；當NO3-的濃度達到2m

4、mol/L時，PCP的降解受到明顯抑制；當NO3-的濃度≥3mmol/L時，PCP的降解幾乎被停止。 (4)考察了納米Ni/Fe雙金屬、納米鐵與H2O2聯(lián)用技術對PCP的脫氯特性，結果表明對納米Ni/Fe雙金屬能夠提高對PCP的脫氯能力，與。H2O2的聯(lián)用亦能大大提高脫氯率。 (5)納米鐵對PCP的降解過程可分為兩個階段，分別符合準一級動力學方程。其表觀反應速率常數(shù)隨著初始濃度的增加而降低。環(huán)境溫度對反應速率常數(shù)的影

5、響較大，根據(jù)Arrhenius方程可計算出其活化能為15 kJ/mol。納米Ni/Fe雙金屬體系的表觀反應速率常數(shù)遠大于納米鐵體系。 (6)研究了納米鐵處理PCP的作用機理，結果表明可逆性吸附對氯酚類污染物去除的貢獻很小，但中間產(chǎn)物的吸附不容忽視。Fe及H2的還原作用是脫氯的主要機制；金屬Ni能將體系中產(chǎn)生的H2吸附在其表面，促進對氯酚的脫氯，Ni在體系中充當催化劑。納米鐵反應后轉化為Fe2O3/Fe3O4以及γ-FeOOH。