化學(xué)吸收-生物還原法處理煙氣中氮氧化物——Fe（Ⅱ）Cit的吸收及其生物還原特性研究.pdf

1、礦物燃料燃燒產(chǎn)生大量煙氣中所含氮氧化物(NOx)的排放是導(dǎo)致酸雨、光化學(xué)煙霧等一系列嚴(yán)重空氣污染問(wèn)題的主要原因之一。相關(guān)資料顯示，近年來(lái)中國(guó)NOx污染的范圍和程度已相當(dāng)嚴(yán)重。因而煙氣脫硝技術(shù)的發(fā)展是繼煙氣脫硫之后所面臨的又一亟待解決的重大課題，而這方面的實(shí)用治理技術(shù)，國(guó)內(nèi)基本處于空白狀況。為此，研究和開(kāi)發(fā)具有處理效果好、投資及運(yùn)行費(fèi)用低、無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)的煙氣脫硝新技術(shù)迫在眉睫。 針對(duì)現(xiàn)有的煙氣脫硝技術(shù)的缺點(diǎn)和局限性，本研究小

2、組提出化學(xué)吸收-生物還原法來(lái)脫除煙氣中的氮氧化物。本文作為該研究課題中一部分，研究了檸檬酸亞鐵(Fe(Ⅱ)Cit)溶液吸收NO特性的影響因素，并與Fe(Ⅱ)EDTA和Fe(Ⅱ)(CyS)2等溶液的吸收情況做了比較；40℃下，在搖瓶中選育具有高活性、Fe(Ⅲ)Cit還原速率快的優(yōu)勢(shì)菌株Enterococcus sp．FR-3，研究其生長(zhǎng)特性以及吸收液中Fe(Ⅲ)Cit的還原特性，并建立其生長(zhǎng)和Fe(Ⅲ)Cit還原動(dòng)力學(xué)模型；考察了氮氧化物

3、還原菌Pseudomonas sp．DN-2生長(zhǎng)以及對(duì)Fe(Ⅱ)Cit-NO和Fe(Ⅲ)Cit的還原特性，為這項(xiàng)技術(shù)的發(fā)展積累了必要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和理論依據(jù)。主要實(shí)驗(yàn)內(nèi)容和研究成果如下： 在篩板鼓泡吸收瓶?jī)?nèi)考察亞鐵吸收劑的NO吸收容量。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Fe(Ⅱ)Cit的吸收效果顯著優(yōu)于草酸亞鐵、乳酸亞鐵和葡萄糖酸亞鐵，但遜于Fe(Ⅱ)EDTA和Fe(Ⅱ)(Cys)2；檸檬酸具有較強(qiáng)的pH值緩沖能力，F(xiàn)e(Ⅱ)：Cit=1:2的摩爾配比

4、具有最高的NO吸收容量，F(xiàn)e(Ⅱ)Cit適合在中性(7.0～7.5)的范圍以及較低溫度下吸收NO；模擬煙氣中氧氣對(duì)絡(luò)合劑的吸收效果有很大影響，當(dāng)氧氣含量達(dá)到5％時(shí)，NO吸收容量下降約82％。SO32-能顯著提高Fe(Ⅱ)Cit對(duì)NO的吸收能力，當(dāng)SO32-/Fe(Ⅱ)Cit=5時(shí)，吸收容量約為不含SO32-的溶液的2.3倍。 菌種Enterococcus sp．FR-3能夠有效地還原吸收液中的Fe(Ⅲ)Cit，其適宜的碳源和氮

5、源分別為葡萄糖和Mt4Cl，碳源用量、氮源用量和菌種接種量只要能滿足還原反應(yīng)需要即可，三者的適宜添加量分別為1000 mg·L-1、100 mg．L-1和150 mg．L-1，過(guò)量碳源、氮源用量以及或接種量對(duì)還原過(guò)程沒(méi)有促進(jìn)作用。適宜Fe(Ⅲ)Cit還原的溫度和pH值范圍分別為35～40℃和6.6～7.0，適合菌種生長(zhǎng)的溫度和pH值范圍分別為30～35℃和6～7；初始Fe(Ⅲ)Cit濃度高達(dá)40 mmol.L-1時(shí)對(duì)FR-3還原Fe(Ⅲ

6、)Cit的能力也無(wú)明顯抑制，當(dāng)吸收液內(nèi)存在一定量NO2-或SO32-時(shí)對(duì)菌種生長(zhǎng)和Fe(Ⅲ)Cit還原造成一定程度的抑制，以SO32-的抑制作用最為明顯，但當(dāng)NO2-和SO32-濃度分別小于4 mmol.L-1和2 mmol·L-1時(shí)，對(duì)Fe(Ⅲ)Cit的最終還原效率無(wú)顯著影響。實(shí)驗(yàn)考察濃度范圍內(nèi)，SO42-對(duì)菌種生長(zhǎng)和Fe(Ⅲ)Cit還原無(wú)明顯影響。 基于Logistic方程建立的Enterococcus sp．FR-3生長(zhǎng)

7、和Fe(Ⅲ)Cit還原相關(guān)模型能較準(zhǔn)確地描述菌種FR-3和Fe(Ⅲ)Cit還原之間，以及菌種濃度隨時(shí)間變化的關(guān)系，非生長(zhǎng)相關(guān)系數(shù)β不為零，且隨著Fe(Ⅲ)Cit濃度的升高呈增加趨勢(shì)，說(shuō)明產(chǎn)物Fe(Ⅱ)Cit的生成是屬于混合型控制的。 菌種Pseudomonas sp DN-2能夠有效地還原吸收液中的Fe(Ⅱ)Cit-NO，但菌種細(xì)胞生長(zhǎng)量很小，適宜Fe(Ⅱ)Cit-NO還原的碳源為葡萄糖，過(guò)量碳源或接種量對(duì)還原過(guò)程沒(méi)有明顯促進(jìn)

8、作用，兩者合適的添加量分別為500 mg·L-1和150 mg·L-1。適宜Fe(Ⅱ)Cit-NO還原的溫度和pH值范圍分別為40～45℃和6.75～7.l；采用FeSO4或FeCl2試劑所引入的SO42-或Cl-對(duì)菌種DN-2的生長(zhǎng)和。Fe(Ⅱ)Cit-NO還原并無(wú)顯著影響，相同條件下共存SO42-時(shí)還原速率稍快于共存Cl-時(shí)的數(shù)值；菌種DN-2對(duì)Fe(Ⅲ)Cit也具有一定的還原能力，但還原效率只有20.5％，NO2-是Fe(Ⅲ)Ci