微波強(qiáng)化Fe2O3-La2O3-CNTs-H2O2催化氧化水處理方法及反應(yīng)機(jī)理研究.pdf

1、本文建立了微波強(qiáng)化帶壓Fe2O3-La2O3/CNTs-H2O2催化氧化水處理新方法及其反應(yīng)機(jī)理的研究。研制了負(fù)載型Fe2O3/CNTs和Fe2O3-La2O3/CNTs納米催化劑并進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征；取自大慶油田的聚合物驅(qū)采油實(shí)際廢水和高濃度苯酚模擬廢水作為樣品，證明微波強(qiáng)化帶壓密閉技術(shù)處理高濃度難降解有機(jī)廢水的可行性；研究不同氧化體系中羥基自由基的產(chǎn)生規(guī)律及反應(yīng)機(jī)理；并建立了水中羥基自由基的測(cè)定方法。
　　利用微波輻照技術(shù)對(duì)碳納米管

2、進(jìn)行純化和改性處理，研究了微波功率、微波輻照時(shí)間、硝酸濃度和體積對(duì)碳納米管的處理效果。改性后的碳納米管具有良好的活性和吸附性能，適宜作為催化劑的載體。處理過程的特點(diǎn)是節(jié)省時(shí)間、材料和費(fèi)用。
　　本文以碳納米管為載體，采用沉淀法制備了Fe2O3/CNTs催化劑；同時(shí)，采用分布沉淀-微波輻射法制備Fe2O3-La2O3/CNTs催化劑。研究了Fe3+濃度、La3+濃度、沉淀pH值、吸附時(shí)間、吸附溫度、陳化時(shí)間、陳化溫度、焙燒溫度和焙燒

3、時(shí)間等因素對(duì)催化劑制備工藝的影響。采用XRD、XPS和TEM等分析技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行表征。結(jié)果表明，微波輻射法制備Fe2O3-La2O3/CNTs催化劑消除了Fe元素在碳納米管載體上的團(tuán)聚現(xiàn)象，并且微波輻照技術(shù)對(duì)納米催化劑的制備過程具有指導(dǎo)意義。用6000mg/L的苯酚配水評(píng)價(jià)催化劑制備方法和活性，證明微波輻射法制備Fe2O3-La2O3/CNTs催化劑適合降解高濃度難降解有機(jī)廢水。
　　采用微波強(qiáng)化技術(shù)處理聚合物驅(qū)采油實(shí)際廢水和高

4、濃度苯酚配水，建立了微波強(qiáng)化帶壓密閉技術(shù)處理高濃度難降解有機(jī)廢水的新方法。比較微波強(qiáng)化催化氧化工藝和微波強(qiáng)化氧化工藝對(duì)兩種廢水的處理效果，討論了納米Fe2O3-La2O3/CNTs催化劑在反應(yīng)過程中的催化能力和使用效果。聚合物驅(qū)采油廢水（COD濃度2400mg/L）COD去除率是60.02％，TOC去除率是21.60%。聚合物驅(qū)油廢水的可生化性得到明顯的提高，BOD5/COD由0.12提高到0.37。高濃度苯酚（酚濃度為6000mg/L

5、），酚的去除率為87.10%，TOC去除率為16.96%。納米Fe2O3-La2O3/CNTs催化劑經(jīng)過使用多次以后，負(fù)載組分鐵、鑭元素的流失較少，仍保持很好的穩(wěn)定性。
　　研究不同反應(yīng)體系中羥基自由基的生成規(guī)律。研究了微波強(qiáng)化帶壓密閉系統(tǒng)中壓力、微波輻照時(shí)間、催化劑和氧化劑及pH值對(duì)微波強(qiáng)化帶壓密閉Fe2O3-La2O3/CNTs-H2O2過程和微波強(qiáng)化帶壓密閉-H2O2過程中羥基自由基生成規(guī)律的影響；微波強(qiáng)化技術(shù)可以使大量的羥

6、基自由基存在，微波強(qiáng)化帶壓密閉Fe2O3-La2O3/CNTs-H2O2催化氧化方法所生成的羥基自由基的濃度大于微波強(qiáng)化-H2O2氧化方法的生成量。微波強(qiáng)化帶壓密閉Fe2O3-La2O3/CNTs-H2O2催化氧化反應(yīng)中生成羥基自由基的特點(diǎn)：微波密閉反應(yīng)體系中，反應(yīng)壓力為0.6Mpa、H2O2濃度0.3g/L、催化劑用量0.6 g/L、pH值為6、微波間歇輻照時(shí)間6min時(shí)，羥基·OH自由基的生成量最多；微波強(qiáng)化帶壓密閉-H2O2氧化反

7、應(yīng)中生成羥基自由基的特點(diǎn)是：微波密閉反應(yīng)體系中，反應(yīng)壓力為0.6Mpa、H2O2濃度0.3g/L、pH值為6、微波間歇輻照時(shí)間6min時(shí)，羥基·OH自由基的濃度最高；微波強(qiáng)化帶壓密閉Fe2O3-La2O3/CNTs-H2O2催化氧化方法和微波強(qiáng)化帶壓密閉-H2O2氧化方法降解有機(jī)污染物的過程是熱效應(yīng)和非熱效應(yīng)共同作用的結(jié)果。
　　本文還建立了流動(dòng)注射光度法測(cè)定水中羥基自由基含量的方法。以Fenton反應(yīng)為基礎(chǔ)，產(chǎn)生的·OH將Ce3