大氣顆粒物中重金屬形態(tài)分布及遷移轉(zhuǎn)化——以株洲市清水塘工業(yè)區(qū)為例.pdf

1、大氣顆粒物及其攜載的重金屬污染逐漸受到政府和公眾的重視。株洲市是我國(guó)的老工業(yè)基地，產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)的偏重帶來(lái)了嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題，工業(yè)區(qū)企業(yè)排放的廢氣影響整個(gè)長(zhǎng)株潭地區(qū)的環(huán)境質(zhì)量。本論文以株洲市清水塘工業(yè)區(qū)為研究區(qū)域，分別于2011～2012年在工業(yè)區(qū)上下風(fēng)向兩個(gè)采樣點(diǎn)（八中和十二中）采集了冬、夏兩個(gè)季節(jié)的大氣顆粒物樣品，研究了大氣顆粒物濃度的季節(jié)分布特征、大氣顆粒物中重金屬(Zn、Pb、Cd、Cu)的季節(jié)分布特征和形態(tài)分布特征，探索了大氣顆粒物中

2、重金屬在模擬酸雨中的溶出、形態(tài)轉(zhuǎn)化規(guī)律，為株洲市大氣重金屬污染治理提供科學(xué)的依據(jù)。本論文主要取得以下研究結(jié)果:
　　(1)株洲市大氣顆粒物的濃度呈現(xiàn)冬高夏低的特點(diǎn)，夏季顆粒物中PM2.5所占的比重大于冬季。冬季八中顆粒物的濃度高于十二中，而夏季相反，這與株洲市冬、夏季不同的主導(dǎo)風(fēng)向有關(guān)。PM10、PM2.5中重金屬濃度的日變化特征具有一致性，重金屬呈現(xiàn)相同的分布規(guī)律，濃度由大到小依次為ρ(Zn）＞ρ(Pb）＞ρ(Cu）＞ρ(Cd）

3、。不同重金屬元素呈現(xiàn)不同的時(shí)空分布特征。冬季八中ρ(Zn)高于十二中，ρ(Pb)、ρ(Cd)、ρ(Cu)在兩個(gè)站點(diǎn)相差不大，夏季十二中顆粒物中ρ(Zn)、ρ(Pb)、ρ(Cd)、ρ(Cu)均高于八中，這與株洲市冬、夏季不同的主導(dǎo)風(fēng)向、風(fēng)速有關(guān)。夏季重金屬在顆粒物中所占的濃度百分比高于冬季，說(shuō)明夏季顆粒物對(duì)重金屬的載帶能力更強(qiáng)。
　　(2)對(duì)重金屬的富集因子和相關(guān)性分析表明，重金屬元素更容易在PM2.5中富集。其中，Cd的富集程度最

4、高，其次為Zn，Cu的富集程度最低，4種重金屬元素的富集因子表示4種元素全部來(lái)源于人為源。重金屬富集的季節(jié)變化特征與其濃度變化特征一致。Zn、Pb、Cd來(lái)源于同一污染源的可能性較大，其可能來(lái)源有燃煤和鉛鋅冶煉，Cu的來(lái)源不同于這三種元素，可能受到其他人為源的影響。
　　(3)對(duì)大氣顆粒物中重金屬形態(tài)的研究發(fā)現(xiàn)，Zn、Pb、Cd主要以弱酸提取態(tài)的形式存在，弱酸提取態(tài)＞可還原態(tài)＞可氧化態(tài)＞殘?jiān)鼞B(tài)。Cu以可氧化態(tài)和弱酸提取態(tài)為主，可氧化

5、態(tài)≈弱酸提取態(tài)＞可還原態(tài)＞殘?jiān)鼞B(tài)。弱酸提取態(tài)中，各重金屬元素百分含量為Zn＞Cd＞Pb＞Cu，冬季濃度均高于夏季;可還原態(tài)中，Pb的百分含量最高（夏季八中除外），冬季各重金屬元素的百分含量Pb＞Cu＞ Cd＞ Zn，夏季沒(méi)有明顯規(guī)律;可氧化態(tài)中，Cu的百分含量明顯高于Zn、Pb、Cd;殘?jiān)鼞B(tài)中，Pb、Cu百分含量較高。4種重金屬元素的生物有效性由強(qiáng)到弱依次為Zn＞Cd＞Pb＞Cu。重金屬在PM10、PM2.5中的生物有效性規(guī)律具有一致性

6、，PM10中重金屬的生物有效性略高于PM2.5。從季節(jié)來(lái)看，冬季重金屬的生物有效性高于夏季。
　　(4)模擬酸雨溶出實(shí)驗(yàn)表明，Zn、Pb、Cd、Cu均有不同程度的溶出。在相同pH的模擬酸雨溶液中，溶出率由大到小為Zn＞Cd＞Pb＞Cu，冬季Zn、Pb、Cd的溶出率高于夏季，溶出率在很大程度上與重金屬的形態(tài)分布有關(guān)。重金屬元素只有在強(qiáng)酸性條件下大量釋放。在模擬酸雨條件下，不同重金屬元素各形態(tài)間的相互轉(zhuǎn)化各不相同。模擬酸雨溶液對(duì)Zn、

7、 Pb、Cd的影響大于Cu。經(jīng)模擬酸雨處理后，Zn、Cd的形態(tài)分布為弱酸提取態(tài)＞可氧化態(tài)＞可還原態(tài)＞殘?jiān)鼞B(tài);Pb為弱酸提取態(tài)＞可還原態(tài)＞可氧化態(tài)＞殘?jiān)鼞B(tài);Cu以可氧化態(tài)為主。與未經(jīng)模擬酸雨處理的樣品相比，弱酸提取態(tài)Zn、Pb、Cd的百分含量明顯降低，在模擬酸雨中的溶出主要來(lái)源于弱酸提取態(tài)，各形態(tài)均存在一定程度的溶出和由穩(wěn)定態(tài)向不穩(wěn)定態(tài)的轉(zhuǎn)化。經(jīng)模擬酸雨處理后，冬季弱酸提取態(tài)Zn、Cd的下降幅度大于夏季。可氧化態(tài)和弱酸提取態(tài)Cu的百分含量