鐵礦物FeOOH對重金屬和富營養(yǎng)元素的吸附研究.pdf

1、鐵礦物FeOOH作為一種非金屬礦物廣泛存在于土壤與水體環(huán)境中，通常以施威特曼石(Schwertmannite)、針鐵礦(Goethite)、四方纖鐵礦(Akaganéite)、纖鐵礦(Lepidocrocite)等多種形式存在，它們可以通過共沉淀、離子交換、吸附等作用，有效地去除環(huán)境介質(zhì)中的重金屬和富營養(yǎng)元素等。采礦、電鍍、電子和制革等行業(yè)產(chǎn)生的廢水中常含有As(Ⅲ)、Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)等重金屬，若未經(jīng)處理就排入水體，易引起地表水和

2、地下水的污染。As(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的毒性都非常強，都具有“三致”性，對人類危害很大。水體富營養(yǎng)化是由氮、磷等營養(yǎng)物質(zhì)超標(biāo)引起的，淡水中磷的含量的控制至關(guān)重要。近年來，生物與非金屬礦物去除重金屬和富營養(yǎng)元素的研究受到廣泛關(guān)注。FeOOH具有較穩(wěn)定的理化性質(zhì)，較大的比表面積，較細的顆粒結(jié)構(gòu)等特點，作為吸附材料是較好的選擇，在環(huán)境治理中日益受到重視。
　　鐵礦物的礦相轉(zhuǎn)化及環(huán)境功能與顆粒物的形貌結(jié)構(gòu)、界面性質(zhì)、合成條件和方法密切相關(guān)，

3、因此，有必要對FeOOH的結(jié)構(gòu)界面特性進行表征，為礦物與污染物間發(fā)生的相互作用機理提供理論依據(jù)。各種晶型鐵礦物常可由不同方法合成，不同方法合成的同相礦物的環(huán)境功能與結(jié)構(gòu)界面特性的關(guān)系還少有報道。
　　為此，本文系統(tǒng)研究了兩組鐵礦物（第一組為化學(xué)水解中和方法合成的同分異構(gòu)體FeOOH即針鐵礦Gth1與Gth2、四方纖鐵礦Aka1與Aka2、纖鐵礦Lep;第二組為化學(xué)/生物合成的孔道結(jié)構(gòu)含陰離子SO4的施威特曼石Sch-Chem與Sc

4、h-Bio和含陰離子Cl的四方纖鐵礦Aka-Chem與Aka-Bio)對水中重金屬元素As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)以及富營養(yǎng)元素磷的吸附去除效果，同時對鐵礦物吸附污染物前后的結(jié)構(gòu)界面特性、顆粒粒徑分布進行了表征分析，以探討和揭示兩組鐵礦物中不同晶型鐵礦物對As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)、Cr(Ⅲ)和磷的去除效果與作用機理的異同，其結(jié)果可為環(huán)境材料的研發(fā)與擴展應(yīng)用提供科學(xué)依據(jù)。本論文主要研究結(jié)果如下:
　　XRD與FTIR結(jié)果證實了同

5、分異構(gòu)體FeOOH樣品、含孔道結(jié)構(gòu)的施威特曼石與四方纖鐵礦產(chǎn)物均為粉末結(jié)晶型鐵礦物相;FESEM形貌結(jié)構(gòu)觀察到合成的所有鐵礦物的單一顆粒均為納米結(jié)構(gòu)?；瘜W(xué)和生物合成的含孔道結(jié)構(gòu)施威特曼石，其晶型差異不明顯，但顆粒形貌結(jié)構(gòu)明顯不同;化學(xué)和生物合成的含孔道結(jié)構(gòu)四方纖鐵礦的晶型、顆粒形貌結(jié)構(gòu)均有明顯差異。樣品懸浮顆粒粒徑分布證實了鐵礦物產(chǎn)物的單一顆粒粒徑越小，團聚越明顯。
　　兩組鐵礦物對重金屬As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)的動力學(xué)

6、吸附均符合Lagergren擬二級速率方程。其中同分異構(gòu)體FeOOH中鐵礦物對各重金屬的等溫飽和吸附量(mg/g)如下，
　　As(Ⅲ):12.6(Gth1),7.73(Gth2),6.40(Aka1),24.5(Aka2),18.2(Lep);
　　Cr(Ⅵ):15.1(Gth1),12.7(Gth2),14.6(Aka1),30.3(Aka2),13.6(Lep);
　　Cr(Ⅲ):11.1(Gth1),3.18(

7、Gth2),14.7(Aka1),11.7(Aka2),18.7(Lep)。
　　含孔道結(jié)構(gòu)的施威特曼石和四方纖鐵礦對各重金屬的等溫飽和吸附量(mg/g)如下，
　　As(Ⅲ):102(Sch-Chem),110(Sch-Bio),6.40(Aka-Chem),30.3(Aka--Bio);
　　Cr(Ⅵ):119(Sch-Chem),133(Sch-Bio),14.6(Aka-Chem),83.6(Aka-Bio);

8、
　　Cr(Ⅲ):17.3(Sch-Chem),38.3(Sch-Bio),14.7(Aka-Chem),13.1(Aka-Bio)。
　　同分異構(gòu)體FeOOH及含孔道結(jié)構(gòu)施威特曼石和四方纖鐵礦吸附重金屬As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)與Cr(Ⅲ)的最佳pH范圍為pH3-8;陰離子對鐵礦物吸附去除重金屬作用效果為:Cl-、NO3-和CO32-幾乎沒有影響，SO42-的影響較小，H2PO4ˉ的影響最大。兩組鐵礦物吸附除As(Ⅲ)、Cr(

9、Ⅵ)、Cr(Ⅲ)易被專性離子SO42-、H2PO4-代換，不易被非專性離子Cl-、NO3-、CO32-代換。
　　同分異構(gòu)體組與含孔道結(jié)構(gòu)組鐵礦物對磷的動力學(xué)吸附均符合Lagergren擬二級速率方程，兩組鐵礦物對磷的等溫飽和吸附量(mg/g)依次為:8.86(Gth1)，8.10(Gth2)，4.66(Aka1),33.4(Aka2),8.84(Lep);227(Sch-Chem),323(Sch-Bio),4.66(Aka-C