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文檔簡介
1、持久性有機(jī)污染物(PersistentOrganicPollutants,POPs)的危害已經(jīng)成為21世紀(jì)影響人類健康的全球性環(huán)境問題之一。受二噁英類((Polychlorinateddibenzo-p-dioxins,PCDDs)和(Polychlorinateddibenzofurans,PCDFs)的總稱;簡稱Dioxins或PCDD/Fs)與多氯聯(lián)苯(Polychlorinatedbiphenyls,PCBs)等持久性有機(jī)污染物
2、污染的湖泊、河道、河口和港灣底泥,可通過食物鏈直接或間接對人類造成“三致”毒性影響。水體底泥中PCDDs、PCDFs和PCBs等POPs的調(diào)查、生態(tài)毒理影響評價(jià)是當(dāng)前環(huán)境領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一,而受污染底泥的修復(fù)、處理與處置應(yīng)用技術(shù)開發(fā)是研究的難點(diǎn)和前沿課題。 本研究探索了同時(shí)實(shí)現(xiàn)二噁英類分解并抑制其重新合成的二噁英類污染底泥熱解處理工藝與技術(shù),并開展了中試規(guī)模的實(shí)證性研究。研究內(nèi)容主要包括:(1)以中國典型城市污染河道(上海市蘇
3、州河)底泥和日本田子浦港(Tagonouraharbor)底泥為對象,調(diào)查分析底泥中PCDD/Fs和共平面多氯聯(lián)苯(Coplanarpolychlorinatedbiphenyls,Co-PCBs)污染狀況,并確定合適的試驗(yàn)底泥樣品;(2)采用無氧熱解工藝,分析熱解溫度、保溫時(shí)間、載氣流量和冷卻氣氛對產(chǎn)物中殘留PCDD/Fs和Co-PCBs濃度的影響和分布規(guī)律,探討底泥中PCDD/Fs和Co-PCBs在單段和兩段無氧熱解過程中的分解、遷
4、移轉(zhuǎn)化特性:(3)“無氧兩段熱解”(Oxygen-freeTwo-stepPyrolysis,OFTP)二噁英類重污染底泥無害化中試系統(tǒng)裝置的運(yùn)行與結(jié)果分析。研究結(jié)論如下: 1、蘇州河上海市境內(nèi)自西向東不同河道區(qū)段四個(gè)采樣點(diǎn)共6個(gè)底泥樣品的PCDD/Fs和Co-PCBs污染特性如下:(1)采樣點(diǎn)底泥總二噁英(PCDDs+PCDFs+Co-PCBs,Totaldioxins)的毒性當(dāng)量(ToxicityEquivalentQua
5、ntity,TEQ)濃度在5.2pg.TEQ/g~17pg-TEQ/g之間,約為日本二噁英類環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)中底泥限值(150pg-TEQ/g)的1/10(或以下),處于較低水平;(2)Co-PCBs是本研究采樣點(diǎn)底泥中總二噁英的主要成分,Co-PCBs濃度(pg/g)是PCDD/Fs濃度(pg/g)的2.2倍~17.5倍,Co-PCBs的毒性當(dāng)量主要來自PCBs異構(gòu)體中毒性當(dāng)量系數(shù)最高的3,3’,4,4’,5-PeCB(#126),它對底泥樣
6、品的Co-PCBs毒性當(dāng)量貢獻(xiàn)率為83.4%~88.7%。 2、底泥中PCDD/Fs和Co-PCBs在單段熱解的固相產(chǎn)物中能得到有效去除,溫度為800℃以下的單段熱解工藝,基本不能分解、破壞PCDD/Fs和Co-PCBs大分子,主要去除機(jī)理是揮發(fā)作用而不是大分子被熱分解。800℃保溫30min條件下,固相產(chǎn)物中總二噁英的TEQ去除率達(dá)到99.9999%;然而,原底泥中大約99.4500%的總二噁英毒性當(dāng)量值(pg-TEQ)被轉(zhuǎn)
7、移到揮發(fā)組分(焦油和氣體)中。而且,隨著熱解載氣流量的增大(從0.1LN2/min~1.0LN2/min),產(chǎn)物中殘余的總二噁英分布在焦油的比例逐漸減少,分布在氣相的比例增大,呈良好線性相關(guān),相關(guān)系數(shù)均為0.9735。同時(shí),載氣流量為0.5LN2/min的單段熱解獲得的總二噁英分解破壞率(Destructionefficiency,DE)最高(66.9757%)。 3、熱解溫度對PCDD/Fs和Co-PCBs的分解與合成有重要
8、影響。(1)在300℃~800℃溫度區(qū)間,底泥在單段熱解的固相產(chǎn)物中PCDD/Fs的毒性當(dāng)量濃度(pg-TEQ/g)去除率隨溫度升高而增大,在300℃、400℃、500℃和800℃保溫30min的去除率分別為85.2744%,99.1513%,99.9790%,100%;(2)單段熱解底泥固相產(chǎn)物中Co-PCBs的TEQ濃度,除500℃的產(chǎn)物中出現(xiàn)增加外,在300℃~800℃溫度區(qū)間,隨溫度增加而相應(yīng)降低。在溫度為800℃的固相產(chǎn)物中T
9、EQ濃度去除率達(dá)99.9936%。500℃熱解過程PCBs的3,3’,4,4’,5-PeCB(#126)異構(gòu)體發(fā)生大量合成,其在固相產(chǎn)物中的TEQ濃度是原底泥的2.6倍(對Co-PCBs的TEQ貢獻(xiàn)率為93.3%);(3)800℃的熱解固相產(chǎn)物中均沒有檢測到合成的PCDD/Fs和Co-PCBs。 4、熱解保溫時(shí)間不同,PCDD/Fs和Co-PCBS呈現(xiàn)不同去除特性。(1)總二噁英在800℃保溫30min、60min和90min
10、后,固相殘留物的TEQ濃度去除率分別實(shí)現(xiàn)99.9999%、99.9986%和99.9907%。固相產(chǎn)物中PCDDs和Co-PCBs的殘余濃度(pg/g)與保溫時(shí)間(從30min到90min)呈正線性相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別為0.7788和0.7952;(2)隨著保溫時(shí)間延長,固相產(chǎn)物中均檢測不到PCDFs存在;PCDDs在保溫30min和90min也實(shí)現(xiàn)100%去除;僅在保溫60min的固相產(chǎn)物中檢測到痕量PCDDs(0.00050pg-TE
11、Q/g),而且全部是八氯取代OCDD同系物的貢獻(xiàn),占全部TEQ的50%;(3)PCBs的異構(gòu)體(3’,4,4’,5-PeCB(#118)和3,3’,4,4’-TeCB(#77))從保溫60min開始重新合成,隨保溫時(shí)間延長,它們在固相產(chǎn)物中的濃度越高。 5、“氧”是PCDD/FS和Co-PCBs合成的重要影響因素。熱解后固相產(chǎn)物在有氧(空氣)氣氛下冷卻并且在400℃~800℃過程,PCDD/Fs和Co-PCBs大量合成,固相產(chǎn)
12、物中總二噁英TEQ濃度(pg-TEQ/g)是原底泥的130.5倍。本試驗(yàn)條件下,底泥熱解后在空氣氣氛下冷卻,二噁英類的合成主要發(fā)生在800℃~400℃溫度區(qū)間,而且在500℃~600℃之間合成量最大。熱解過程的升溫、保溫和冷卻過程需要完全控制在無氧氣氛下,才能抑制二噁英類的合成。 6、Co-PCBs在無氧熱解條件的單段和兩段熱解過程中均出現(xiàn)比PCDDs和PCDFs難以熱分解的特性。(1)底泥在中溫(800℃)下單段熱解,當(dāng)PC
13、DD/Fs分解破壞率達(dá)到99.9718%時(shí),Co-PCBs的DE值較低(≤77.1879%):(2)如果底泥中同時(shí)含有PCDDs、PCDFs和Co-PCBs且全部作為無害化對象時(shí),熱解過程中Co-PCBs是影響總二噁英DE的控制因子。 7、兩段熱解工藝比單段熱解工藝能充分實(shí)現(xiàn)底泥中PCDD/Fs和Co-PCBs大分子的高溫?zé)岱纸馄茐摹5啄嘟?jīng)過第一段熱解(800℃,保溫30min),產(chǎn)生的氣體進(jìn)入第二段高溫(>1000℃)二次熱
14、解處理后,總二噁英DE達(dá)到99.8028%,而單段熱解中最高DE值為66.9757%。這給設(shè)計(jì)中試和生產(chǎn)規(guī)模的熱解系統(tǒng)提供了重要理論依據(jù)。 8、“無氧兩段熱解”工藝的中試研究顯示:(1)熱解處理后固相產(chǎn)物中總二噁英TEQ濃度去除率達(dá)99.9915%,其中,PCDD/Fs的TEQ濃度去除率達(dá)到100%;(2)在殘留固體產(chǎn)品中能檢出的總二噁英成分全部是Co-PCBs異構(gòu)體;(3)通過對固相產(chǎn)物的掃描電鏡、比表面積分析,無氧熱處理得
15、到的產(chǎn)品具有較好的微孔結(jié)構(gòu)和比表面積。 本論文對上海市蘇州河底泥中世界衛(wèi)生組織(WorldHealthOrganization,WHO)認(rèn)為有高毒性的17種PCDD/Ps異構(gòu)體和12種Co-PCBs異構(gòu)體首次進(jìn)行調(diào)查分析。同時(shí),論文通過研究底泥中PCDD/Fs和Co-PCBs在中溫(800℃)以下無氧熱解行為特性,提出一套物料在全過程均處于無氧氣氛的“OFTP”二噁英類重污染底泥無害化工藝,建立了國內(nèi)第一套針對PCDD/Fs或
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