1.ptbaal,2o,4al,2o,3類催化劑的結(jié)構(gòu)以及no,x儲存性能和機理研究;2.鈣鈦礦型bafeo復合氧化物催化劑儲氮性能及抗硫特性研究

1、中國科學技術大學博士學位論文1.Pt/BaAlO-AlO類催化劑的結(jié)構(gòu)以及NO儲存性能和機理研究;2.鈣鈦礦型Ba-Fe-O復合氧化物催化劑儲氮性能及抗硫特性研究姓名：李新剛申請學位級別：博士專業(yè)：物理化學指導教師：林培琰;曹更玉2003.4.1塑差 妻墨登鱟莖查盔堂莖查鱟墊篷奎壘墅i ! 塑!奩8 ∞．c 遴季亍焙澆熊樣晶，表靄上P t 燒縮嚴黧，形戒了體褶豹金屬P t ，樣品N S C下降。由予兩個樣品的載體事先都經(jīng)過了i o o

2、O ℃的焙澆，鞠此浸P t 后分剮迸彳亍5 0 0℃和8 0 0 ℃焙燒對載體的結(jié)構(gòu)和校能影響不大，N O x 儲存能力的差異主要是由P t在樣晶中不同的存在形態(tài)所引起，由此可以推斷，具有商分散性的小顆粒金屬P t原子簇是捕獲和氧化N O x 的主要活性中心。采用原位漫反射紅終光譜( 跏喀婦D R 腰D ，X R D ， N 0 。T P D ，囂Ⅺ鐮s 鞋及N O x 儲存蹩測量等手毅對一個典型靜P 婚a A l 2 0 4 瞌i 2

3、 0 3 樣品( 愆粥a = 1 2 ，載體焙燒溢度為l O ∞℃) 進行了詳細衰征，并對N O x 的儲存機理進行了探討。N s c 結(jié)果顯示，樣品的N S c 與N O 吸附溫度呈火山型曲線，樣品儲存N 0 x 的最健溫度為3 0 0 ～4 5 0 ℃。f 療．s f mD R J F T 結(jié)果表明，低溫時，N 0 與樣品作用較弱，瓶高溫( 3 0 0℃) 有利于硝酸鹽的形成。結(jié)會N o - T P D 秘P 如L l l l 邊E

4、 X A F S 結(jié)果，首次提出了在繼他劉表露躲P t 存在舞裂吸辮位，遠褒鍛懿吸辮建l 為N O 熊啜辮寢，N O 與P t的作嗣較弱，隧著吸辯溫疫酌并離，這種暇辯狀態(tài)交得不穩(wěn)定，蔽辯璧減少。而靠近鎖物種的暇附位2 使N O 被0 2 氧化為N 0 2 后，N 0 2 褥次被氧化，反應產(chǎn)物遷移副B a A l 2 0 4 上以硝酸鹽和亞硝酸鹽的形式儲存起來，從而使P t 吸附位2 再生。在低溫吸附時，主要生成距硝酸鹽，隨著吸附溫度的提

5、高，硝酸鹽比例顯落增加。共沉淀．浸漬法制備了P “C o ．B a —A l - O 樣品( A l ：B a ：C o 摩爾比為3 2 ：2 ：l ，載體焙燒溫度為8 0 0 ℃，p t 含量為l 壩．％) 。采用x R D ，X A N E s ，E x A F s ，以及N s C 測定簿手段對樣晶的微戲縫構(gòu)移N 0 x 健存搜§￡避行了詳纓表征。樣品孛蛉C o 物靜主要以四甏體既霞熬離分教，奪鬏粒黲鋁羧鈷耀存在。由子C

6、 o 揚靜存在e o 扣和c e 3 + 蜀釋徐態(tài)，可疆逶過反應2 c 0 2 + + l 陀0 2 啼2 c 0 3 十+ 【o 均和2 c 0 3 + + 【0 2 - 】+N 0 j 2 c 0 2 + + N 0 2 在富氧條件下促進N O 向N 0 2 的轉(zhuǎn)化，大大改普了催化劑儲存N O x 的性能。鉑物種則以小金屬原子簇形式存在，分散度很高。首次提出了添加鈷對B a 物種存在形態(tài)的影響不大；但改善了氧化鋁相的分散度；抑制了金