競爭電子受體(SO42-、FeOOH)對太湖底泥中多氯聯(lián)苯微生物厭氧脫氯的影響研究.pdf

1、多氯聯(lián)苯是一類典型的持久性有機(jī)污染物，廣泛存在于土壤、底泥、水體和大氣中，其中底泥沉積物是多氯聯(lián)苯污染累積最多的匯之一，也是累積后釋放污染的重要的源。通過微生物代謝原位修復(fù)受多氯聯(lián)苯污染底泥，具有潛在應(yīng)用價(jià)值。本文以太湖流域四條主要入湖河流和竺山灣底泥為對象，從了解底泥理化環(huán)境特征入手，實(shí)驗(yàn)分析微生物脫氯的主要影響因子，主要工作和結(jié)論有:
　　(1)共采集底泥樣品16個(gè)，樣品略偏微酸性，pH值在6.2-7.2之間。按照標(biāo)準(zhǔn)方法測定

2、了底泥含水率、總有機(jī)碳(TOC)、SO42-含量、Fe元素的含量，平均值分別為47.87％(1.01-62.71％)、0.98％(0.36-2.46％)、1429.44mg/kg(155.60-3876.00mg/kg(干重))、30044.95mg/kg（23405.84-36089.99mg/kg（干重））。此外，底泥樣品中7種重點(diǎn)關(guān)注重金屬(Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb)的含量分別是相應(yīng)背景值（以江蘇省太湖水網(wǎng)平原深層

3、土壤的重金屬含量作為背景值）的5.25、2.02、4.69、2.18、2.37、1.62和13.60倍，均表現(xiàn)出了顯著的累積效應(yīng)。
　　(2)以底泥樣品為接種污泥，模擬自然底泥環(huán)境，分別添加多氯聯(lián)苯跟蹤對、跟蹤對+羥基氧化鐵、跟蹤對+硫酸鹽等設(shè)置了三組實(shí)驗(yàn)，這三個(gè)對照實(shí)驗(yàn)組的脫氯反應(yīng)分別開始于第3周、12周和18周之后;母體PCBs的厭氧脫氯速率分別為3.705nmol/g·week、0.546nmol/g·week和0.103n

4、mol/g·week;培養(yǎng)24周后，多氯聯(lián)苯平均每個(gè)苯環(huán)上的氯原子數(shù)量由4.36±0.02分別降至3.88±0.04、4.29±0.05和4.34±0.02。從脫氯啟動(dòng)時(shí)間、脫氯速率、脫氯效果等方面來看，競爭電子受體（FeOOH、SO42-）對底泥中微生物厭氧脫氯存在抑制作用，且SO2-的抑制作用比FeOOH更顯著。因此，在原位修復(fù)中需要充分考慮體系中競爭電子受體的影響。
　　(3)底泥中微生物厭氧脫氯路徑以間位脫氯為主。培養(yǎng)24

5、周后，跟蹤對實(shí)驗(yàn)組中間位脫氯產(chǎn)物的摩爾百分含量高達(dá)47.08％，而對位和鄰位脫氯產(chǎn)物的含量僅為12.52％。跟蹤對+羥基氧化鐵組和跟蹤對+硫酸鹽組中微生物脫氯反應(yīng)尚處于初始階段，僅判斷出了五氯聯(lián)苯PCB105(234-34)和二氯聯(lián)苯PCB5(23-)兩種單體的主要可能脫氯路徑，跟蹤對+羥基氧化鐵組中PCB105和PCB5的所有脫氯產(chǎn)物都源自間位脫氯，跟蹤對+硫酸鹽組中PCB105的一代脫氯產(chǎn)物不僅有間位脫氯產(chǎn)物PCB66(24-34)

6、，還出現(xiàn)了對位脫氯產(chǎn)物PCB55(234-3)。
　　(4)三組實(shí)驗(yàn)中都觀察到了二氯聯(lián)苯PCB5(23-)和類二噁英五氯聯(lián)苯PCB105(234-34)首先開始脫氯反應(yīng)，表明這兩種多氯聯(lián)苯單體更容易被微生物降解。此外，跟蹤對實(shí)驗(yàn)組和跟蹤對+羥基氧化鐵實(shí)驗(yàn)組還觀察到了另一種類二噁英多氯聯(lián)苯PCB114(2345-4)的脫氯現(xiàn)象。培養(yǎng)24周后，三組實(shí)驗(yàn)的二噁英毒性當(dāng)量分別降低了94.00％、30.00％和14.00％。
　　底泥