SO-,2-與鐵氧化物復相反應研究.pdf

1、大氣中含硫氣體是典型的大氣污染物，其中二硫化碳(CS2)和羰基硫(OCS)是重要的低價含硫化合物，他們在大氣中能被氧化形成二氧化硫(S02)，最終形成硫酸鹽氣溶膠。硫酸鹽氣溶膠能改變太陽輻照，直接影響氣候，或者作為云凝結核，間接影響氣候。大氣氣溶膠能作為反應界面與大氣中的痕量污染氣體反應，形成二次氣溶膠，影響大氣化學組成。研究者發(fā)現鐵氧化物對S02有顯著的催化氧化作用，反應后含鐵氣溶膠的物理化學性質會發(fā)生改變。這些含鐵氣溶膠最終通過干濕

2、沉降進入海洋，對海洋生態(tài)系統產生一定的影響。因此，研究S02與含鐵氣溶膠的復相化學反應對揭示大氣中S02氣一固轉化過程，考察其對海洋生產力的潛在影響有著重要意義。 本文以長光程傅立葉紅外光譜為測定基礎的原位觀測反應體系，并結合漫反射紅外光譜(DRIFTS)、離子色譜(IC)、X射線光電子能譜(XPS)等分析手段，對CS2的光氧化反應以及產物S02與鐵氧化物的復相反應進行了研究，主要結論如下： 一，研究了CS，的光氧化過程

3、，反應生成OCS、S02、C02和CO。經過測定該反應表觀速率常數為0．0114s～，半衰期為60s。并推測該反應是產生OCS的重要途徑之一。 二，研究了SO，與典型鐵氧化物的復相反應過程。實驗證實了S02在固體表面化學吸附生成S042’和／或S032-的反應機理。論文比較了SO，與不同鐵氧化物反應活性的大小，并估算得到在該反應條件下S02與含鐵氣溶膠的復相反應過程對大氣S02的消除和轉化有一定的貢獻。 三，重點研究了S