石墨烯和金屬納米粒子電化學(xué)傳感器的研究.pdf

1、石墨烯是一種新型的碳基納米材料，具有好的導(dǎo)電性、大的比表面積、強(qiáng)的電催化性能及良好的生物相容性，是構(gòu)建電化學(xué)生物傳感器的理想材料。金屬納米粒子的比表面積大、表面能高、催化活性好，可以代替酶來(lái)構(gòu)建無(wú)酶生物傳感器。二者的協(xié)同效應(yīng)可以提高傳感器的性能，有效地促進(jìn)電化學(xué)傳感器的發(fā)展。本文利用石墨烯和金屬納米粒子構(gòu)建了基于石墨烯及石墨烯-金屬納米粒子復(fù)合物的修飾電極，實(shí)現(xiàn)了對(duì)過(guò)氧化氫（H2O2）和β-煙酰胺腺嘌呤二核苷酸（NADH）的檢測(cè)。主要研

2、究?jī)?nèi)容如下：
　　1、采用二甲基二烯丙基氯化銨（PDDA）做分散劑和穩(wěn)定劑，在酸性條件下利用鋅粉同時(shí)原位還原氧化石墨烯（GO）和Pt（Ⅳ）前驅(qū)體，合成了一種水分散性較好的Pt-PDDA-rGO雜化材料，并基于該材料修飾的玻碳電極構(gòu)建了一種無(wú)酶 H2O2傳感器。由于石墨烯可以有效負(fù)載大量小尺寸的鉑納米粒子（PtNPs），而PtNPs對(duì) H2O2有較高的催化能力，因此該傳感器能有效地檢測(cè)H2O2。該傳感器對(duì)H2O2的檢測(cè)具有線性范圍寬

3、（1.0×10-9~1.4×10-3mol/L）、檢測(cè)限低(3.4×10-10mol/L)、抗干擾能力強(qiáng)等特點(diǎn)，可以用于實(shí)際樣品的分析。此外，還就該傳感器對(duì)H2O2的電催化機(jī)理進(jìn)行了簡(jiǎn)要討論。
　　2、基于上一章的研究，在本章中我們構(gòu)建了一種基于PDDA-rGO納米復(fù)合材料修飾玻碳電極的電化學(xué)傳感器，用于高靈敏檢測(cè) NADH。與裸電極相比，該修飾電極上NADH的氧化峰電位降低了約200 mV，氧化峰電流增加了5倍多，表明該傳感器對(duì)

4、NADH的氧化具有良好的電催化活性。這主要?dú)w因于rGO大的比表面積、快的電子轉(zhuǎn)移性質(zhì)及PDDA-rGO對(duì)NADH強(qiáng)的吸附作用。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該傳感器對(duì)檢測(cè)NADH具有寬的線性范圍（1.0×10-7~2.9×10-3 mol/L）和較低的檢測(cè)限(3.4×10-8 mol/L)。此外，NADH在PDDA-rGO/GCE上的電催化氧化機(jī)理進(jìn)行了討論。
　　3、本章通過(guò)濕化學(xué)方法合成了一種硫醇功能化石墨烯-AuNPs復(fù)合材料（CTAB-G

5、-S-Au）。首先，采用十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)非共價(jià)鍵功能化GO，防止石墨烯的卷曲和堆積以提高其分散性，再用氫溴酸對(duì) GO進(jìn)行還原和溴化，通過(guò)硫脲和氫氧化鈉進(jìn)一步水解得到硫醇功能化石墨烯(CTAB-G-SH)。結(jié)果表明，GO結(jié)構(gòu)中的羥基和環(huán)氧基都被硫醇化形成巰基。然后，利用 S-Au鍵將AuNPs固載到石墨烯上，得到最終產(chǎn)物（CTAB-G-S-Au）。最后，將該材料修飾到電極上構(gòu)建了一支新型電化學(xué)傳感器用于檢測(cè)NADH。實(shí)驗(yàn)結(jié)