UV光照和UV-H2O2聯(lián)用法降解三氯卡班的研究.pdf

1、藥品及個(gè)人護(hù)理用品(pharmaceutical and personal care products，PPCPs)在我們的日常生活中使用廣泛，在傳統(tǒng)的污水處理工藝中有些物質(zhì)不能得到完全有效的降解，使得這些物質(zhì)在各種水體中的含量呈現(xiàn)累積性增長(zhǎng)。近年來(lái)，藥品及個(gè)人護(hù)理用品經(jīng)常在地表水、地下水中被檢測(cè)到。研究表明，多種藥品及個(gè)人護(hù)理用品具有生物毒性和生態(tài)毒性效應(yīng)，可以對(duì)生物及環(huán)境產(chǎn)生一定的影響。所以，研究此類(lèi)污染物的降解及其機(jī)理具有十分重要

2、的意義。對(duì)環(huán)境水體中含量較低且生化處理不能有效去除的有機(jī)污染物來(lái)說(shuō)，紫外光照是一種重要的降解途徑。三氯卡班(TCC)是藥品及個(gè)人護(hù)理用品中典型的一種，具有很強(qiáng)的抗菌、消毒、除臭作用，并作為一種廣譜殺菌劑被廣泛應(yīng)用于抑菌香皂、抗菌牙膏以及醫(yī)用消毒等很多領(lǐng)域。本論文主要研究三氯卡班在直接紫外光照射下以及在紫外光照射/H2O2聯(lián)用技術(shù)下的降解，并考察了各種因素對(duì)三氯卡班降解過(guò)程的影響。最終通過(guò)檢測(cè)三氯卡班的光降解產(chǎn)物，對(duì)三氯卡班在紫外光照射下

3、的降解機(jī)理進(jìn)行了初步的探討。主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　研究了三氯卡班在紫外光照下的降解動(dòng)力學(xué)及影響因素。三氯卡班在紫外光下的降解非常迅速，而在模擬自然光下降解非常緩慢，其在紫外光照射下的降解符合假一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。在一定的光源照射下，三氯卡班的初始濃度影響其降解速率，隨著初始濃度的增加，其在紫外光照射下的降解速率先增高又減小。反應(yīng)溶液初始pH值對(duì)TCC在紫外光下的降解影響顯著，TCC的光降解速率隨著反應(yīng)溶液初始pH值的增加而增大，在p

4、H值為11.23時(shí)的一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)達(dá)到pH值為2.76時(shí)的2.68倍。投加TiO2對(duì)TCC光降解反應(yīng)的影響來(lái)自?xún)煞矫?，一方面TiO2在紫外光照射下產(chǎn)生羥基自由基，促進(jìn)TCC的降解;另一方面，過(guò)多的TiO2造成光散射作用。因此，隨著TiO2投加量的增加，TCC的光降解速率先增大，然后逐漸變小。通過(guò)在反應(yīng)液中添加適量的甲醇，我們證明了TCC在紫外光照射下的降解中，羥基自由基(·OH)起了重要的作用。同時(shí)，我們考察了多種陰離子對(duì)降解過(guò)程的

5、影響，發(fā)現(xiàn)Cl-、SO42-、NO3-的存在均抑制了TCC在紫外光照射下的降解。
　　通過(guò)超高效液相色譜儀-質(zhì)譜儀聯(lián)用(UPLC-MS)對(duì)三氯卡班降解過(guò)程中的產(chǎn)物進(jìn)行檢測(cè)，并結(jié)合反應(yīng)過(guò)程中 pH值和Cl-濃度的變化對(duì)紫外光照射下三氯卡班的降解機(jī)理進(jìn)行了推測(cè)。在整個(gè)降解過(guò)程中，反應(yīng)溶液的pH值不斷減小，Cl-濃度持續(xù)升高。通過(guò)對(duì)反應(yīng)中間產(chǎn)物的分析發(fā)現(xiàn)，TCC在酸性、中性及堿性條件下的降解速度并不一致，說(shuō)明TCC在不同的酸堿條件下可能

6、發(fā)生不同的反應(yīng)途徑，我們根據(jù)中檢查物的種類(lèi)對(duì)其反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了推測(cè)。另外，我們對(duì)TCC降解過(guò)程中溶液的毒性變化進(jìn)行了檢測(cè)，發(fā)現(xiàn)在試驗(yàn)過(guò)程中，反應(yīng)溶液的毒性整體上呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢(shì)，說(shuō)明在降解過(guò)程中生成了毒性更大的中間產(chǎn)物。
　　研究了三氯卡班在UV/H2O2聯(lián)用條件下的降解動(dòng)力學(xué)和影響因素。研究表明適量的投加H2O2能明顯增加TCC的降解，然而過(guò)量的H2O2反而會(huì)抑制TCC的降解;反應(yīng)溶液的初始pH值能夠影響TCC的光解，且隨