貴金屬基多功能磁性異質(zhì)納米復合材料的制備及其性能研究.pdf

1、多功能的多元異質(zhì)復合納米結構，是將兩種或多種功能材料通過外延生長的方式結合為一體，從而實現(xiàn)在單一顆粒上多功能的發(fā)揮，具有常規(guī)單組分納米材料所不具備的優(yōu)勢。值得注意的是，各組分之間通過微小界面緊密相連，電子可通過界面進行傳輸和重排，由此引發(fā)的耦合效應和界面相互作用，通常會引發(fā)特定功能的增強甚至新的功能的產(chǎn)生。此外，如果將兩種同時具備某種特性的材料結合，得到的異質(zhì)復合結構在特定功能上的協(xié)同增強效應通常會產(chǎn)生1+1>2的效果，具有物理混合所不

2、具備的優(yōu)勢。這對于未來多功能或特定功能增強材料的設計合成有著重要的指導意義，也是納米材料科學當前和未來的一個重要發(fā)展方向。
　　本文基于貴金屬-磁性異質(zhì)納米復合材料在催化及生物醫(yī)學領域的巨大應用潛力，設計合成了三種貴金屬-磁性異質(zhì)納米復合材料，對外延成核和成長的影響因素進行了系統(tǒng)的探索，對成核和生長機理進行了探究。隨后對三種材料表面等離子共振吸收(SPR)的變化，磁性，Ag-Fe@Fe3O4材料的催化性能，以及 Au-Fe2C材料

3、的MRI成像效果和光熱效果進行了初步的評價。
　　首先，提出用“自還原法”在溫和條件下制備單分散貴金屬基磁性異質(zhì)納米復合材料的路線，并成功應用于啞鈴狀的Ag-Fe@Fe3O4的制備。系統(tǒng)研究了Fe3O4殼厚度、反應溫度、反應時間、Fe@Fe3O4結晶性等因素對 Ag成核和生長的影響，并提出了“截止厚度”效應。Fe@Fe3O4的結合引發(fā)了Ag納米粒子SPR最高峰的藍移。在催化還原對硝基苯酚試驗中，該材料表現(xiàn)出了非常高的催化活性和循環(huán)

4、穩(wěn)定性。
　　其次，以“截止厚度”效應為指導，對上述方法進行改進，實現(xiàn)了多顆超小納米Ag圍繞 Fe@Fe3O4外延生長的衛(wèi)星狀 Agx-Fe@Fe3O4磁性異質(zhì)納米復合材料的制備。發(fā)現(xiàn)隨反應溫度的升高，Ag納米粒子同樣出現(xiàn)了逐漸減小的現(xiàn)象，進一步佐證的“截止厚度”原理。隨著Ag粒徑的減小，衛(wèi)星狀異質(zhì)結的SPR最高峰逐漸藍移?；谛〕叽缧珹g粒徑的減小和數(shù)量的增多導致衛(wèi)星狀結構的催化活性進一步提高。
　　最后，制備了Au-

5、Fe2C磁性異質(zhì)納米復合材料并對其體外MRI成像和光熱效果進行初步測試。通過還原性氣氛下的高溫液相熱解法首先制備了 Au-Fe納米粒子，系統(tǒng)研究了Fe對Au納米粒子表面潤濕效果與表面活性劑濃度的關系，從而實現(xiàn)了從核@殼結構到啞鈴狀結構的有效調(diào)控。進一步的碳化，得到三種結構的Au-Fe2C納米異質(zhì)結。Fe會影響Au的SPR效應，引起SPR最高峰的紅移，而碳化之后，F(xiàn)e2C則會引起SPR最高峰的大幅度藍移。體外光熱對比實驗發(fā)現(xiàn)了 Au與 F