層間距寬化的MoSe2納米片組裝結(jié)構(gòu)的制備及能源器件應(yīng)用研究.pdf

1、作為一種典型的層狀過渡金屬二硫?qū)倩衔?MX2)，MoSe2納米片具有二維(2D)層狀結(jié)構(gòu)、超薄的單層厚度、較寬的層間距以及豐富的反應(yīng)活性位點(diǎn)等特點(diǎn)，在鈉離子電池和電催化析氫等能量存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換器件方面具有良好的應(yīng)用前景。然而，MoSe2納米結(jié)構(gòu)的形貌、物相、組分、晶體質(zhì)量和層間結(jié)構(gòu)等因素對(duì)其儲(chǔ)鈉性能與電催化析氫性能具有重要的影響。本論文通過設(shè)計(jì)和制備新型納米結(jié)構(gòu)MoSe2，調(diào)控其形貌、層間距和物相等，提高其在鈉離子電池和電催化析氫應(yīng)用方面

2、的性能，主要研究結(jié)果如下:
　　1.首次報(bào)道一種簡(jiǎn)單溶劑熱法合成金屬相1T-MoSe2納米片組裝形成的花狀結(jié)構(gòu)材料作為高效析氫催化劑。該1T-MoSe2納米片具有顯著寬化的層間距，其(002)晶面間距寬化至1.17nm，比MoSe2塊狀材料的層間距(0.646nm)增大81％。1T-MoSe2納米片通常由3-7層單層組成，在電催化析氫方面展現(xiàn)出優(yōu)異的電催化活性。與層間距非寬化的2H-MoSe2納米片催化劑相比，1T-MoSe2納米

3、片催化劑顯示更低的起始電位(60mV)和塔菲爾斜率(78mV dec-1)。由于1T-MoSe2的層間寬化和金屬相特性，改變了材料的電子結(jié)構(gòu)，提高了邊緣活性位點(diǎn)的數(shù)量和材料導(dǎo)電能力，從而顯著提高了其電催化析氫性能。
　　2.采用溶劑熱法制備了碳摻雜的1T-MoSe2納米球，并通過熱處理（退火和硫化），分別得到2H-MoSe2納米球和S摻雜的2H-MoS2xSe2-2x(x=0.21)納米球。熱處理能有效提高材料的結(jié)晶度并去除納米球

4、表面吸附的有機(jī)分子，提高材料的電導(dǎo)率和熱穩(wěn)定性。儲(chǔ)鈉性能研究表明，2H-MoS2xSe2-2x納米球作為負(fù)極材料時(shí)電池的充放電容量、首次庫(kù)倫效率、倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性等都得到了顯著提高。在500mA g-1電流密度下循環(huán)100次，2H-MoS2xSe2-2x納米球仍具有407mAh g-1的可逆容量;在2.0Ag-1的大電流的放電容量為339mA h g-1，遠(yuǎn)高于1T-MoSe2（95mAh g-1）和2H-MoSe2（144mAh

5、g-1）的放電容量。
　　3.首次合成了層間距寬化的MoSe2納米片自組裝形成的納米管，該納米管的兩端是封閉的，長(zhǎng)度為1-2μm，直徑是180-200nm，管壁由層間距為0.99-1.05nm的納米片組成。我們系統(tǒng)研究了納米管的形成機(jī)理，并揭示了乙醇/辛胺比對(duì)MoSe2形貌的影響作用。該層間距寬化的MoSe2納米片自組裝納米管具有良好的儲(chǔ)鈉性能，在500mA g-1電流下循環(huán)120次后依舊保持378mAh g-1放電容量，在2.0