高溫處理對稀土摻雜納米顆粒上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響.pdf

1、稀土摻雜納米材料的上轉(zhuǎn)換發(fā)光是指吸收兩個或者多個低能量的光子發(fā)射出一個高能量的光子，是一種反斯托克斯發(fā)光。稀土摻雜上轉(zhuǎn)換納米材料具有反斯托克斯位移大、發(fā)射譜帶尖銳、發(fā)光壽命長、光穩(wěn)定性好、自發(fā)熒光低、靈敏度高等特點，使其在生物成像、疾病的診斷與治療、固體激光、平板顯示器、太陽能電池等方面具有潛在的應(yīng)用價值。至今，在稀土摻雜上轉(zhuǎn)換納米材料合成及應(yīng)用方面，研究者已經(jīng)做了大量的工作。但是，較低的發(fā)光效率嚴(yán)重制約了稀土摻雜上轉(zhuǎn)換納米材料的發(fā)展。

2、許多研究者已經(jīng)嘗試多種提高上轉(zhuǎn)換納米材料發(fā)光效率的方法，例如，基質(zhì)材料的選擇、金屬離子摻雜、表面鈍化、增大敏化寬帶、表面等離子體耦合、光子晶體工程等。但是，稀土摻雜上轉(zhuǎn)換納米材料的發(fā)光效率仍然很低。而摻雜稀土離子濃度相同的情況下，塊體材料的發(fā)光效率卻相對較高。因此，尋找塊體材料與納米材料發(fā)光效率差異的內(nèi)在原因具有重要的意義。相比于稀土摻雜上轉(zhuǎn)換納米材料，塊體材料通常在高溫條件下制備，那么，高溫是否是決定發(fā)光效率的關(guān)鍵因素呢？但納米材料在

3、高溫煅燒下，將會團(tuán)聚，并最終形成塊體材料，這是實驗面臨的最大障礙。在本文中，為了實現(xiàn)高溫煅燒后，納米顆粒能保持原有的形貌和尺寸而不發(fā)生團(tuán)聚，我們通過在納米顆粒周圍均勻包覆一定厚度的 SiO2，對納米顆粒進(jìn)行保護(hù)，高溫煅燒后，再將 SiO2選擇性的除去，得到保持原有的形貌和尺寸的納米顆粒，并且，研究不同階段納米顆粒的上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能。最后，探索影響納米顆粒上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的主要原因。具體研究內(nèi)容如下：
　　(1)采用甲醇輔助有機相合成法

4、合成NaYF4:Yb3+,Er3+納米顆粒，并且系統(tǒng)地探究反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度、ODE/OA比例對 NaYF4:Yb3+,Er3+納米顆粒的形貌和尺寸的影響，得到類球型的β-NaYF4:Yb3+,Er3+納米顆粒(25.5±0.7 nm)。
　　(2)以類球型的β-NaYF4:Yb3+,Er3+納米顆粒(25.5±0.7 nm)為核，在核的表面包裹一層β-NaLuF4。通過改變犧牲劑α-NaLuF4納米顆粒的加入量，合成不同尺寸的β

5、-NaYF4:Yb3+,Er3+/NaLuF4核-殼納米顆粒，并且探究β-NaLuF4殼層對上轉(zhuǎn)換納米顆粒發(fā)光性能的影響。結(jié)果表明，各向同性的β-NaLuF4殼層(5.5 nm)能顯著地減少β-NaYF4:Yb3+,Er3+納米顆粒的表面猝滅效應(yīng)，提高β-NaYF4:Yb3+,Er3+/NaLuF4核-殼納米顆粒的上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能。
　　(3)以β-NaYF4:Yb3+,Er3+/NaLuF4核-殼納米顆粒(34.5±0.6 nm)

6、為核，采用微乳液法在核的周圍均勻地包覆一層 SiO2，獲得β-NaYF4:Yb3+,Er3+/NaLuF4/SiO2核-殼-殼納米顆粒，然后，對其進(jìn)行高溫煅燒，再使用HF選擇性地將煅燒后納米顆粒外層的SiO2刻蝕掉，重新得到NaYF4:Yb3+,Er3+/NaLuF4納米顆粒。最后，對高溫處理前后β-NaYF4:Yb3+,Er3+/NaLuF4納米顆粒的發(fā)光性能進(jìn)行研究。結(jié)果表明，經(jīng)過400℃煅燒后，重新獲得的β-NaYF4:Yb3+,