2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、電化學(xué)傳感器是一種基于電活性材料(如:酶、電子媒介體等)作為敏感元件與電極之間轉(zhuǎn)換電化學(xué)信號(hào)輸出的傳感器,具有高靈敏、高選擇、分析速度快、操作簡(jiǎn)單、易于微型化和在線檢測(cè)等優(yōu)點(diǎn)。然而,酶及電子媒介體容易在電極表面發(fā)生聚集從而失去部分活性且易脫落。因此,如何保持電活性材料在電化學(xué)傳感器中的活性、如何增加電活性材料在電極上的固載量成為了研究的熱門問(wèn)題。另外,傳統(tǒng)電化學(xué)傳感器中,如何提高電極的重復(fù)性是需要克服的另一難點(diǎn)。本論文中,我們以洋麻桿衍

2、生的三維生物碳為基底材料,利用金屬框架材料負(fù)載酶及電子媒介體構(gòu)建電化學(xué)傳感器和比率電化學(xué)傳感器或用共價(jià)有機(jī)框架負(fù)載金屬納米材料構(gòu)建了新型的無(wú)酶電化學(xué)傳感器,并成功用于過(guò)氧化氫、抗壞血酸及葡萄糖的檢測(cè)。具體工作如下:
  1、我們通過(guò)一步法將金屬有機(jī)框架材料(PCN-333(Al) MOF)生長(zhǎng)在多孔的三維洋麻桿生物碳(3D-KSC)材料構(gòu)建新的支撐框架電極并將微過(guò)氧化物酶(MP-11)裝載在PCN-333(Al) MOF材料中?;?/p>

3、球狀的PCN-333(Al) MOF孔徑為5.5 nm,可以固載大量的MP-11分子且保持酶的良好的生物活性。通過(guò)掃描電鏡和電子能譜對(duì)3D-KSC、3D-KSC/PCN-333(Al)及3D-KSC/PCN-333(Al)@MP-11電極進(jìn)行表征。利用紫外可見光譜定量比較了各修飾電極對(duì)MP-11分子的固定。用循環(huán)伏安法和微分脈沖伏安法對(duì)3D-KSC/PCN-333(Al)@MP-11電極的電化學(xué)行為和對(duì)過(guò)氧化氫的催化性能進(jìn)行評(píng)估。該新型

4、的過(guò)氧化氫生物傳感器具有較寬的線性范圍:0.387μM-1.725 mM,較低的檢出限:0.127μM(S/N=3)。
  2、利用PCN-333(Al) MOF材料同時(shí)裝載導(dǎo)電炭黑(KB)和硫堇分子(Thi)制備成新型的抗壞血酸比率電化學(xué)傳感器。其中,由于 KB具有良好的導(dǎo)電性可以提高 MOF材料的導(dǎo)電率,同時(shí)可以在較低電位下催化抗壞血酸發(fā)生氧化而硫堇作為參比信號(hào)。利用PCN-333(Al) MOF的孔隙固載KB和Thi不僅可以

5、提高KB和Thi分子的固載效率,從而避免納米材料在電極表面聚集而且還可以增強(qiáng)電極的穩(wěn)定性。另外,MOF的三維空間結(jié)構(gòu)可以篩選分子進(jìn)入其內(nèi)部從而提高傳感器對(duì)生物分子的選擇性。KB在-0.05 V處催化抗壞血酸而硫堇分子在-0.24 V處發(fā)生氧化還原,隨著抗壞血酸的加入,抗壞血酸的氧化電流逐漸增大而硫堇的氧化電流保持不變,利用它們的氧化電流比制備了新型的比率電化學(xué)傳感器。該傳感器表現(xiàn)出良好的線性范圍為14.1±0.2-(5.5±0.1)х1

6、03μM(R2=0.998),檢出限為4.6±0.1μM。此外,該傳感器還具有較高的精確性、選擇性、重復(fù)性及靈敏度。
  3、制備了一種―開關(guān)型‖比率電化學(xué)葡萄糖傳感器。利用AuNPs-GOD納米粒子催化葡萄糖和還原氧,同時(shí)利用硫堇(Thi)作為內(nèi)參比信號(hào)制備比率電化學(xué)傳感器。隨著GOD-葡萄糖酶促反應(yīng)的進(jìn)行,AuNPs-GOD在-0.45 V處催化氧氣還原,峰電流逐漸減小,并伴隨著過(guò)氧化氫的產(chǎn)生;同時(shí),產(chǎn)生的過(guò)氧化氫被Thi催化

7、還原使得Thi在-0.24 V附近的還原峰電流逐漸增大。通過(guò)使用比率峰電流作為檢測(cè)信號(hào),成功制備了新型的開關(guān)型比率電化學(xué)葡萄糖傳感器。該傳感器的線性范圍為35.43μM到15 mM,檢出限為11.66μM,并表現(xiàn)出較高的靈敏度和精確度、較好的選擇性和再現(xiàn)性。這種比率電化學(xué)法不僅為檢測(cè)葡萄糖提供了一種新的高選擇、高精確的方法,更為高精確、高選擇性地檢測(cè)其它物質(zhì)提供了新的思路。
  4、通過(guò)水熱法簡(jiǎn)單地將 Cu-BTC MOF生長(zhǎng)在三

8、維多孔的洋麻桿碳(3D-KSC)材料上并制備了3D-KSC/Cu-BTC MOF一體電極,隨后在3D-KSC/Cu-BTC MOF一體電極上沉積AuNPs,最后通過(guò)浸泡法將葡萄糖氧化酶(GOD)分子固載在3D-KSC/Cu-BTC/AuNPs/GOD電極上制備成新型的比率電化學(xué)葡萄糖傳感器。采用掃描電鏡和電子能譜對(duì)電極的制備過(guò)程進(jìn)行表征,接著通過(guò)循環(huán)伏安法、電化學(xué)阻抗譜法、微分脈沖伏安法等對(duì)3D-KSC/Cu-BTC/AuNPs/GOD

9、電極的電化學(xué)行為及其對(duì)葡萄糖的電催化氧化性能進(jìn)行研究。研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)葡萄糖的濃度小于4 mM時(shí),Cu-BTC的還原峰電流逐漸增大而溶解氧的還原峰電流逐漸減小。然而,當(dāng)葡萄糖濃度大于4 mM時(shí),溶解氧的峰電流繼續(xù)減小而Cu-BTC的峰電流保持不變。因此,通過(guò)對(duì)Cu-BTC的還原峰電流和氧氣的還原峰電流進(jìn)行比較,制備成新型的比率電化學(xué)葡萄糖傳感器。該葡萄糖傳感器具有較寬的線性范圍44.9μM-19 mM和較低的檢出限14.77μM。
 

10、 5、在三維洋麻桿碳(3D-KSC)材料孔壁中生長(zhǎng)具有類石墨烯片層結(jié)構(gòu)的共價(jià)有機(jī)框架材料(COF)并制備了3D-KSC/COF一體電極用于電化學(xué)傳感。通過(guò)在3D-KSC/COFs電極上電沉積CuNPs構(gòu)建一種新型的無(wú)酶葡萄糖傳感器。利用掃描電鏡和電子能譜對(duì)復(fù)合材料3D-KSC/COFs電極和3D-KSC/COFs/CuNPs一體電極的形貌進(jìn)行表征。利用不同的電化學(xué)方法對(duì)3D-KSC/COF/CuNPs一體電極的電化學(xué)行為和對(duì)葡萄糖的催化

11、氧化行為進(jìn)行了研究,探究了COF生長(zhǎng)量、CuNPs沉積時(shí)間及工作電位對(duì)葡萄糖的電催化氧化性能的影響。由于COF的機(jī)械穩(wěn)定性、特殊的形貌以及CuNPs優(yōu)越的催化性能,基于3D-KSC/COFs/CuNPs電極制備的葡萄糖傳感器展現(xiàn)了較寬的線性范圍:3.39μM-22.07 mM和較低的檢出限:1.12μM,以及較好的穩(wěn)定性。這些結(jié)果表明3D-KSC/COFs一體電極不僅可以用于固載金屬或雙金屬納米粒子用于葡萄糖或H2O2等檢測(cè),同時(shí)在其他

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