MoS2-碳復(fù)合材料的制備及電催化析氫性能研究.pdf

1、隨著全球范圍內(nèi)對能源和環(huán)境保護(hù)要求的不斷提高，清潔和可持續(xù)能源技術(shù)的發(fā)展引起了人們的極大關(guān)注。作為綠色和可再生能源的氫能被認(rèn)為是一個可以有效改善化石燃料燃燒所帶來的氣候變化和環(huán)境問題的最佳替代者。電解水析氫是制備氫氣的一種高效的手段之一，相比傳統(tǒng)的貴金屬Pt催化劑，過渡金屬中的二硫化鉬(MoS2)因其成本廉價、性能高效的特點，成為電析氫催化劑領(lǐng)域的研究熱點。但是MoS2材料的層狀堆疊和金屬半導(dǎo)體特性不利于在電催化方向的應(yīng)用?；贛oS2

2、的特點和存在的缺陷，本文主要從與三維高導(dǎo)電性材料復(fù)合出發(fā)，設(shè)計一種新型的MoS2電析氫催化劑，有效的增加暴露的活性位點的同時盡量提高M(jìn)oS2的導(dǎo)電性能，實現(xiàn)電催化析氫性能的提高。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴以硫代鉬酸銨為前驅(qū)體，通過一步簡單水熱法制備了一種三維MoS2/氮摻雜石墨烯(MoS2/N-rGO)水凝膠，并把該催化劑應(yīng)用到電催化析氫中。通過調(diào)節(jié)加入氨水的體積來探究氮摻雜對復(fù)合物的形貌和催化性能的影響。實驗表明，適量氨水的加

3、入可以有效的調(diào)節(jié)MoS2在N-rGO上的生長狀態(tài)及尺寸大小，獲得納米化的垂直MoS2片，可以有效增加電催化析氫活性中心;同時N-rGO的氮原子上富余的負(fù)電荷傳遞給平而碳原子，以保持復(fù)合材料較高的導(dǎo)電性。自組裝形成的三維N-rGO框架，不僅為MoS2的生長提供良好的附著位點，而且多孔結(jié)構(gòu)為電解質(zhì)的傳遞提供便捷的傳輸通道。通過多功能共同導(dǎo)向作用使MoS2/N-rGO0.5水凝膠表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化析氫性能，較小的起始電位119mV，較小的塔菲

4、爾斜率36mV/decade和良好的穩(wěn)定性。⑵以三氧化鉬為鉬源，硫脲為硫源，碳布為生長基底，通過傳統(tǒng)的溶劑法制備了一種MoS2/二氧化鉬/碳(MoS2/MoO2/C)復(fù)合材料，并研究其在電催化析氫性能上的應(yīng)用。實驗證明，有效調(diào)控反應(yīng)體系中硫化的時間是獲得MoS2/MoO2/C復(fù)合材料的關(guān)鍵。超薄的MoS2納米片附著在MoO2片的邊緣，暴露的MoS2納米片邊緣為催化反應(yīng)提供較多的活性中心，同時作為保護(hù)外殼可以有效防止MoO2被酸性電解液所

5、腐蝕。MoO2增加析氫活性位點的同時，良好的導(dǎo)電性為MoS2與碳布間電子的傳輸提供便捷的傳輸通道，MoS2與MoO2之間良好的協(xié)同作用共同促使電催化析氫反應(yīng)的發(fā)生。另一方面，碳布作為負(fù)載基底，巨大的比表面積與三維結(jié)構(gòu)為MoS2/MoO2的生長提供限制環(huán)境，同時縮短了電解質(zhì)的傳輸距離。此外，碳布具有良好的導(dǎo)電性與獨立性，可以靈活的作為自支撐電極直接使用，避免了其他粘合劑的添加?；谝陨蟽?yōu)點的共同導(dǎo)向作用，MoS2/MoO2/C復(fù)合材料表現(xiàn)