U iO-66及其復(fù)合材料的制備和吸附光催化性能研究.pdf

1、本文通過(guò)煅燒法制備了N-K2Ti4O9,并采用自組裝法合成了N-K2Ti4O9/UiO-66和PANI/N-K2Ti4O9/UiO-66復(fù)合材料。并對(duì)所有的樣品進(jìn)行了表征,系統(tǒng)的研究吸附和光催化性能,其主要內(nèi)容包括以下三個(gè)方面。
　　(1)第一次系統(tǒng)地研究UiO-66(Zr基金屬-有機(jī)框架)吸附動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué),結(jié)果顯示:吸附數(shù)據(jù)在熱力學(xué)上更符合Freundlich吸附等溫線,動(dòng)力學(xué)上符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)。273K時(shí),吸附熱力學(xué)參數(shù)△G0

2、,△H0和△S0分別是-6.282 kJ/mol,15.096 kJ/mol和78.052 J/mol·K。溫度升高有利于UiO-66吸附羅丹明B(RhB),且UiO-66可以通過(guò)DMF超聲1h再生。重復(fù)使用六次后,仍表現(xiàn)出良好的吸附性能。
　　(2)利用溶劑熱法在393K下反應(yīng)24h制備出了N-K2Ti4O9為芯,UiO-66為殼的芯棒結(jié)構(gòu)N-K2Ti4O9/UiO-66復(fù)合材料。我們通過(guò)在可見(jiàn)光下降解 RhB來(lái)考察N-K2Ti

3、4O9, UiO-66和復(fù)合材料的光催化性能。同時(shí),提出協(xié)同因子來(lái)定量地評(píng)價(jià)N-K2Ti4O9和UiO-66之間的協(xié)同效應(yīng)。結(jié)果表明,N-K2Ti4O9/UiO-66復(fù)合材料的光催化性能比母體材料好,這是由于UiO-66良好的吸附性能和復(fù)合后提高了光生電荷分離效率的結(jié)果。特別是 N-K2Ti4O9:ZrCl4的比例是3:7時(shí),復(fù)合材料具有最佳光催化性能,協(xié)同因子高達(dá)4.90。
　　(3)先利用自組裝法將UiO-66負(fù)載到低帶隙半導(dǎo)

4、體N-K2Ti4O9的表面,然后通過(guò)原位氧化聚合法將導(dǎo)電聚合物聚苯胺(PANI)粘結(jié)到復(fù)合材料N-K2Ti4O9/UiO-66上,得到復(fù)合光催化劑(簡(jiǎn)稱復(fù)合材料A),并優(yōu)化了配比。作為對(duì)照,還制備了N-K2Ti4O9和UiO-66不同比例物理混合后,再粘結(jié)聚苯胺的復(fù)合材料 B。通過(guò)一系列表征顯示,聚苯胺(PANI)粘結(jié)在芯棒結(jié)構(gòu) N-K2Ti4O9/UiO-66的表面形成復(fù)合材料。光催化實(shí)驗(yàn)表明,PANI粘結(jié)可以有效降低電子-空穴復(fù)合率