2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、自支持聚合物膜既具有宏觀的尺寸,也有分子尺度的厚度,結(jié)合了宏觀材料和單個分子或納米粒子的特性;由于沒有基底的支撐,大大擴展了其應(yīng)用領(lǐng)域,在傳感器、制動器、納米器件和催化劑領(lǐng)域具有廣泛的潛在應(yīng)用,引起了人們極大的興趣。本論文采用了一種簡便易行的方法,制備了聚合物基質(zhì)中包含功能性無機納米粒子的自支持復(fù)合薄膜。通過聚合物分子與金屬離子或者金屬配離子在液/液界面上的共吸附、相互結(jié)合以及復(fù)合分子的自組裝,得到了一種嵌有金屬離子或配離子的兩親聚合物

2、聚(2-乙烯基吡啶)(P2VP,Mw:121500)的復(fù)合薄膜。薄膜由平整的聚合物膜、微膠囊及微膠囊聚集而成的泡沫結(jié)構(gòu)組成。經(jīng)進一步處理后,生成的金屬納米粒子(銀和鉑)均勻分散于薄膜內(nèi),粒徑在2~4nm之間。研究表明,這一納米復(fù)合自支持薄膜具有很高的催化活性和良好的耐久性。
   1.嵌有銀納米粒子的聚合物自支持泡沫狀薄膜
   室溫下,在AgNO3水溶液和聚合物氯仿溶液形成的液/液界面上,組裝得到了嵌有Ag+的自支持聚

3、合物P2VP薄膜。透射電子顯微鏡(TEM)觀察表明,平面狀的薄膜上分散有微膠囊和由微膠囊組成的泡沫結(jié)構(gòu),沒有觀察到Ag納米粒子。該薄膜的紅外光譜(FTIR)證實,在復(fù)合結(jié)構(gòu)中,Ag+離子與P2VP分子上的吡啶基之間存在配位作用。經(jīng)過紫外光照射和KBH4水溶液進一步處理以后,觀察到有平均粒徑為3.2nm的Ag納米粒子生成,且均勻鑲嵌在聚合物基質(zhì)中。X-射線光電子能譜(XPS)表明,處理前的樣品中銀以Ag+的形式存在,而處理后的樣品中以原子

4、形式存在。紫外-可見(UV-vis)光譜也證實了處理后銀納米粒子的生成。這些結(jié)果均與TEM研究相一致。熱重分析(TGA)表明,復(fù)合薄膜具有很好的熱穩(wěn)定性。從熱重曲線可以計算出薄膜中銀含量約為24%,與計算值很相近。我們還通過水溶液中KBH4還原硝基化合物的反應(yīng)評價了復(fù)合膜的催化性能,所使用的硝基化合物包括分子大小不同的硝基苯、對硝基苯酚和對硝基苯甲酸。結(jié)果表明復(fù)合薄膜具有高效、持久的催化性能。由于銀納米粒子被包裹在基質(zhì)中,因此,催化反應(yīng)

5、的速率常數(shù)與硝基化合物的分子的大小有關(guān)。這說明,反應(yīng)的速率除與納米粒子的粒徑、分布等有關(guān)外,還與反應(yīng)物分子的擴散速率有關(guān)。
   2.嵌有鉑納米粒子的聚合物自支持泡沫狀薄膜
   室溫下,在P2VP氯仿溶液與氯鉑酸水溶液形成的液/液界面上制各了嵌有PtCl62-和PtCl42-配離子的聚合物(P2VP)的自支持薄膜。薄膜由薄層和游離及相互粘連在一起的微膠囊組成。FTIR研究證明了薄膜中質(zhì)子化的吡啶基的形成,說明金屬配離子

6、是依靠其與質(zhì)子化的吡啶基之間的靜電相互作用相結(jié)合的。TEM觀察并沒有發(fā)現(xiàn)鉑納米粒子的形成,但薄膜的XPS分析表明,膜中存在兩種配離子,即PtCl62-和PtCl42-,說明在薄膜的形成過程中,部分的PtCl62-被還原成了PtCl42-。我們認為,這是有機相中所含有的少量乙醇所致。經(jīng)KBH4水溶液處理后,鑲嵌在聚合物基質(zhì)中的鉑配離子轉(zhuǎn)變成了平均粒徑為2.2nm鉑納米粒子。XPS也證實了鉑納米粒子的生成。我們對處理前后的薄膜做了熱重分析。

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