石墨烯負(fù)載零價納米鐵去除有機(jī)污染物的研究.pdf

1、自2004年石墨烯發(fā)現(xiàn)以來，就以其獨(dú)特結(jié)構(gòu)與性能引起人們的重視，并迅速成為諸多學(xué)科前沿研究的熱點。石墨烯具有獨(dú)特的二維平面結(jié)構(gòu)和極大的比表面積，使其成為負(fù)載無機(jī)納米粒子的理想載體，目前，已有一系列報道將石墨烯與功能性粒子結(jié)合起來制備出石墨烯復(fù)合材料。此外，零價納米鐵（nZVI）在環(huán)境修復(fù)中表現(xiàn)出非常明顯的優(yōu)勢，但在實際應(yīng)用中仍存在一些問題，如易氧化，易團(tuán)聚、制備成本高等，這些都限制了nZVI對環(huán)境污染物的去除效率。若將兩者結(jié)合起來，制備

2、石墨烯負(fù)載零價納米鐵（nZVI/rGO）復(fù)合材料，不僅能抑制nZVI的團(tuán)聚提高其反應(yīng)活性，還拓展了石墨烯在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域的潛在應(yīng)用價值。本文主要以nZVI/rGO復(fù)合材料為研究對象，研究該材料去除有機(jī)污染物（羅丹明B、多溴二苯醚）的可行性，能夠為nZVI/rGO的實際應(yīng)用提供一定的參考價值。主要研究內(nèi)容如下：
　　采用液相還原法制備nZVI；通過改進(jìn)的Hummers方法制備氧化石墨(GO)，以硼氫化鈉為還原劑制備nZVI/rGO復(fù)合

3、材料。之后對所制備的材料進(jìn)行分析表征，主要包括：掃描電鏡、X射線衍射、拉曼光譜、BET比表面積以及X射線光電子能譜。
　　利用石墨烯負(fù)載零價納米鐵復(fù)合材料去除羅丹明B（Rh B），并采用RSM和ANN-GA建模的方法，優(yōu)化羅丹明B去除率的影響因素（pH、初始濃度、溫度以及反應(yīng)時間）。結(jié)果表明，兩個模型的預(yù)測值都能較好的與實驗值吻合，相比而言，ANN-GA模型的預(yù)測結(jié)果更為準(zhǔn)確。RSM通過方差分析得出初始濃度是最重要的影響因素。另外

4、，通過擬合nZVI/rGO去除羅丹明B的吸附等溫線和動力學(xué)方程發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)reundlich方程和偽二級動力學(xué)能更好地描述nZVI/rGO對羅丹明B的吸附過程。
　　研究并比較nZVI和nZVI/rGO對BDE-47、BDE-100、BDE-154降解效果。在反應(yīng)初級階段兩種材料對PBDEs降解速度較快，隨著吸附作用及還原能力的減弱其降解速率也隨之下降。另外，由于BDE-154含有較多的溴原子，與BDE-47和BDE-100相比更容易

5、降解，因此BDE-154不僅降解速度快，還具有較高降解率。通過對動力學(xué)模型的研究分析發(fā)現(xiàn)，nZVI和nZVI/rGO對PBDEs的降解效果為偽一級反應(yīng)動力學(xué)或偽二級反應(yīng)動力學(xué)。
　　另外，根據(jù)課題組實際情況，通過理論計算，對PBDEs的實驗結(jié)果進(jìn)行補(bǔ)充。采用B3PW91/6-311+G(d,p)和PBE/TZ2P/ZORA方法對BDE-28、BDE-30、BDE-32、BDE-51、BDE-116與BDE-166進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化，并將