層狀鈣鈦礦層間碳和貴金屬修飾及性能表征.pdf

1、層狀鈣鈦礦因?yàn)槠涮厥獾慕Y(jié)構(gòu)及其突出的電學(xué)和光催化特性而倍受關(guān)注。對(duì)層狀鈣鈦礦進(jìn)行拓?fù)浠瘜W(xué)處理可以制備出各種各樣具有特殊性質(zhì)的新型材料，包括各種夾層化合物、柱撐型化合物、有機(jī)無(wú)機(jī)雜化化合物、剝離成二維納米片和納米卷及其組裝而成的納米材料。本論文旨在研究應(yīng)用拓?fù)浠瘜W(xué)方法對(duì)D-J相鈣鈦礦的層間進(jìn)行有機(jī)物、碳以及貴金屬修飾，進(jìn)而制備出一些新穎材料。研究的主要內(nèi)容歸納如下：
　　 1.在溶劑熱（丁酮）條件下，兩層DJ相鈣鈦礦HLaNb2O

2、7的十烷氧基衍生物C10O-HLaNb2O7和α-D-葡萄糖分子發(fā)生醇交換反應(yīng)（是一種拓?fù)浠瘜W(xué)反應(yīng)），從而制備出新穎的有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化材料α-D-葡萄糖夾層化合物(Glucose-HLaNb2O7)。同時(shí)對(duì)反應(yīng)條件進(jìn)行了優(yōu)化，溫度過(guò)高葡萄糖會(huì)碳化，溫度過(guò)低反應(yīng)不能進(jìn)行。
　　 2.葡萄糖夾層化合物(Glucose-HLaNb2O7)在惰性氣體保護(hù)下熱解就可以形成另一種新穎的碳夾層化合物(Carbon-HLaNb2O7)。當(dāng)溫度太高

3、時(shí)，糖就分解出有機(jī)小分子和二氧化碳，從而不能形成夾層碳材料。這種新穎的夾層碳化合物（Carbon-HLaNb2O7）可以吸收全部可見(jiàn)光，其帶隙能只有大約0.65eV，比所報(bào)道的所有DJ相鈣鈦礦的帶隙能都要小。因此碳嵌入到鈣鈦礦的層間可以有效地改變母體化合物的帶隙。據(jù)此，本論文給出了一種合成新型夾層碳化合物的新方法，即以層狀化合物為主體單元，以碳為客體單元。
　　 3.以葡萄糖夾層化合物(Glucose-HLaNb2O7)為前驅(qū)，

4、用[Ag(NH3)2]+溶液氧化層間水解出來(lái)的自由糖分子，從而把HLaNb2O7納米片和Ag納米顆粒/團(tuán)簇組裝成一種新穎的三維金屬/半導(dǎo)體雜化材料Ag/HLaNb2O7。這是一種簡(jiǎn)便易行的層層組裝新方法。Ag納米顆粒位于二維HLaNb2O7納米片之間，而Ag納米團(tuán)簇則位于HLaNb2O7的層間。Ag/HLaNb2O7是一種介孔材料，這種介孔就產(chǎn)生于HLaNb2O7納米片之間的空隙，而不是HLaNb2O7的層間空間。催化實(shí)驗(yàn)表明，Ag/H

5、LaNb2O7是一種優(yōu)秀的催化劑，甚至超過(guò)了單純的貴金屬Ag，因此是一種非常有前途的新型催化劑。
　　 4.以Glucoose-HLaNb2O7為前驅(qū)，用H2PtC16水溶液氧化層間水解釋放出來(lái)的自由葡萄糖分子，從而將二價(jià)的Pt納米顆粒沉積在HLaNb2O7的層間形成了另一種新穎的半導(dǎo)體雜化材料Pt/HLaNb2O7。Pt的嵌入使層間暴露出更多的活性中心，并且Pt/HLaNb2O7對(duì)可見(jiàn)光有響應(yīng)，有望在一些能源領(lǐng)域中得以應(yīng)用。<

6、br>　　 5.在溶劑熱條件下，研究了兩層DJ相鈣鈦礦HLaTa2O7層間嵌入正丁胺和嫁接正丙醇的實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，HLaTa2O7和正丁胺在80℃反應(yīng)3天就可以制備出純的正丁胺嵌入型化合物。而以正丁胺的HLaTa2O7嵌入型化合物為前驅(qū)，與正丙醇在有水和無(wú)水條件下反應(yīng)均不能形成HLaTa2O7的正丙醇衍生物。
　　 6.在溶劑熱條件下，研究了三層DJ相鈣鈦礦HCa2Nb3O10層間嫁接各種醇的實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明在80℃反應(yīng)3天就可