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1、近年來(lái),印染等相關(guān)行業(yè)排放的染料廢水逐漸增多,其造成了嚴(yán)重的水體污染。處理這一污染有很多方法,如:物理方法,生物降解法和化學(xué)法。其中以物理法中的吸附法及化學(xué)法中的高級(jí)氧化技術(shù)(AOPs)最為常見。而單獨(dú)的一種方法在處理廢水時(shí)的效果不太理想,因此提高其處理效率是至關(guān)重要的。
膨脹石墨(EG)具有良好的吸附性能,ZnO是一種優(yōu)異的光催化劑,而超聲法對(duì)污水的處理也具有一定的效率。本文分別將ZnO的光催化作用、超聲降解作用與EG結(jié)合在
2、一起來(lái)考察其對(duì)廢水中染料的去處效果。
本文主要完成了以下四部分工作:
1.以石墨(C,50目)為原料;KMnO4為氧化劑;H2SO4作為插層劑;Zn(OAc)2為輔助插層劑,確定了一種負(fù)載ZnO膨脹石墨(ZnO/EG)的制備方法。單因素實(shí)驗(yàn)確定制備ZnO/EG的適宜實(shí)驗(yàn)條件為:C:H2SO4:KMnO4:Zn(OAc)2=1:5.0:0.28:0.4(質(zhì)量比),反應(yīng)前質(zhì)量濃度為98%的H2SO4需稀釋至80%,石墨氧
3、化層反應(yīng)在40℃下進(jìn)行40min。當(dāng)膨脹溫度為800℃時(shí),所得ZnO/EG產(chǎn)品的最大膨脹容積(EV)可達(dá)617 mL/g。采用X射線衍射(XRD)、紅外分析(FTIR)、掃描電鏡(SEM)、能量色散光譜(EDS)和比表面積及孔徑、孔容積測(cè)定等技術(shù)手段對(duì)石墨插層產(chǎn)物進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,Zn(OAc)2插到了石墨層間制得了負(fù)載Zn(O Ac)2可膨脹石墨,ZnO/EG中ZnO存在形式為六方晶系纖鋅礦結(jié)構(gòu)。
2.考察了單一H2SO
4、4插層所得普通膨脹石墨(EG1)及ZnO/EG對(duì)以亞甲基藍(lán)(MB)為代表的吸附質(zhì)的脫色性能。針對(duì)負(fù)載 Zn(OAc)2可膨脹石墨的焙燒溫度,溶液中吸附質(zhì)濃度,離子強(qiáng)度,pH對(duì)ZnO/EG的脫色性能的影響進(jìn)行了討論。相比于EG1,ZnO/EG的吸附脫色及紫外光照下的總脫色能力均明顯增強(qiáng)。動(dòng)力學(xué)研究表明MB在ZnO/EG上的脫色過程可用準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型來(lái)描述,熱力學(xué)研究表明MB在ZnO/EG上的脫色屬于Ⅰ型,Langmuir模型可較準(zhǔn)確模擬
5、ZnO/EG對(duì)MB的脫色熱力學(xué)數(shù)據(jù)。平衡脫色量隨吸附質(zhì)濃度、離子強(qiáng)度的增加而增加,焙燒溫度為800℃時(shí)平衡脫色量達(dá)到最大,pH對(duì)其影響不是很大。光催化脫色率隨吸附質(zhì)濃度的增加而增大,而隨離子強(qiáng)度、焙燒溫度的增大而減小,隨pH的增大先增大后減小。ZnO/EG對(duì)MB的紫外光催化動(dòng)力學(xué)研究表明:ZnO/EG對(duì)MB的脫色過程可很好的符合Langmuir-Hinshelwood一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。MB在膨脹石墨上的吸附屬于Ⅰ型,Langmuir模型可
6、較準(zhǔn)確地模擬ZnO/EG對(duì)MB的脫色熱力學(xué)數(shù)據(jù);而準(zhǔn)二級(jí)模型更能相對(duì)準(zhǔn)確地描述ZnO/EG對(duì)MB吸附動(dòng)力學(xué)特點(diǎn)。
3.利用化學(xué)氧化法,以H2SO4為插層劑制備了普通可膨脹石墨;通過浸漬Zn(OAc)2及焙燒制備了一系列 ZnO/EG,并對(duì)浸漬順序及焙燒溫度進(jìn)行了優(yōu)化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:以新制得經(jīng)過水洗的可膨脹石墨及Zn(OAc)2為原料,經(jīng)抽濾、干燥、800℃下焙燒30s、450℃下焙燒3h所得到的(ZnO/EG)5吸附脫色及光催
7、化脫色性能均較好。SEM,F(xiàn)TIR,XRD證實(shí)了經(jīng)過高溫處理后,Zn(OAc)2轉(zhuǎn)變?yōu)閆nO,其屬于六方晶系。相對(duì)于單一H2SO4插層可膨脹石墨經(jīng)800℃下焙燒10s所得 EG,以及可膨脹石墨經(jīng)浸漬 Zn(O Ac)2然后800℃下焙燒30s、450℃下焙燒3h所得到的(ZnO/EG)5。化學(xué)氧化法所得ZnO/EG對(duì)MB的脫色性能最佳。
(4)考察了以H2SO4為插層劑制備的普通膨脹石墨(EG)與超聲技術(shù)聯(lián)合對(duì)MB模擬廢水的脫
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