鉭酸鹽光催化劑的水熱合成及其光催化性能研究.pdf

1、鉭酸鹽光催化劑因其具有獨特的電子結(jié)構(gòu)和能帶結(jié)構(gòu),在分解水制氫方面表現(xiàn)出優(yōu)于其他類型化合物的催化性能。但是,目前這類光催化劑的制備大部分采用傳統(tǒng)的固相法,具有比表面積低,晶體缺陷大等無法克服的缺點,限制了該類催化劑性能的進(jìn)一步提高。本論文采用水熱法合成了鈣鈦礦(NaTa1-xMxO3(M=Ni、Mn))和類燒綠石(K2Ta2O6)兩種類型的光催化劑,并利用XRD、FT-IR、BET、UV-Vis、SEM等手段對所合成樣品的相結(jié)構(gòu)、比表面積

2、、能帶結(jié)構(gòu)、表面形貌以及光催化分解水制氫性能進(jìn)行了研究。以Ta2O5,M(CH3COO)2·4H2O(M=Ni、Mn)和NaOH為起始原料,通過水熱法合成了NaTa1-xMxO3(M= Ni、Mn)。XRD分析結(jié)果表明,所合成的樣品為純相,且隨著摻雜量的增大,衍射峰向高角度偏移,說明摻雜使Ni2+(或Mn2+)離子部分取代了Ta5+離子。通過紅外光譜分析發(fā)現(xiàn),晶體結(jié)構(gòu)中存在典型的MO6八面體的伸縮振動,隨著x的增加伸縮振動峰的頻率向低波

3、數(shù)移動。SEM結(jié)果表明,隨著摻雜量的增大,樣品粒徑逐漸變大,結(jié)晶度變差,從而導(dǎo)致其在紫外光照射下分解水制氫活性降低。紫外-可見漫反射光譜分析表明,過渡金屬(M= Ni、Mn)摻雜后樣品的吸收波長均朝長波方向發(fā)生了移動,且Mn摻雜后在可見光區(qū)(>；420nm)響應(yīng)更強。光催化分解水制氫實驗結(jié)果表明,樣品摻雜后在可見光照射下的光催化分解水產(chǎn)氫速率隨著摻雜量的增加而增大,這與能帶分析結(jié)果相吻合。通過浸漬法在催化劑表面負(fù)載NiO,其分解水活

4、性在紫外光和可見光照射下均有大幅提高,且Mn摻雜后在可見光照射下分解水制氫活性高于Ni摻雜。以Ta2O5和KOH為起始原料,采用水熱法制備了K2Ta2O6。XRD結(jié)果表明,水熱法制備的K2Ta2O6為類燒綠石結(jié)構(gòu),空間群為Fd3m。SEM結(jié)果顯示,水熱法合成的K2Ta2O6為八面體構(gòu)型,結(jié)晶度良好。此外,還系統(tǒng)的研究了不同水熱條件下所制備的K2Ta2O6的光催化活性。研究表明在240℃下反應(yīng)72h時得到的K2Ta2O6樣品光催化分解水制