鈣鈦礦太陽(yáng)電池材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與優(yōu)化.pdf

1、近年來(lái)，鈣鈦礦太陽(yáng)電池因其制作工藝簡(jiǎn)單、成本低、光電轉(zhuǎn)化效率高等優(yōu)點(diǎn)而引起了國(guó)內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注。目前鈣鈦礦太陽(yáng)電池的最高光電轉(zhuǎn)化效率已達(dá)到22.1％，其進(jìn)一步發(fā)展有望解決太陽(yáng)電池成本和效率的發(fā)展瓶頸。然而鈣鈦礦太陽(yáng)電池的長(zhǎng)期穩(wěn)定性和因含有重金屬元素鉛而對(duì)生態(tài)環(huán)境可持續(xù)發(fā)展不利等問(wèn)題，嚴(yán)重制約其產(chǎn)業(yè)化發(fā)展。因此，鈣鈦礦材料的穩(wěn)定性和鉛取代問(wèn)題成為該類電池研究領(lǐng)域的重點(diǎn)。由于目前對(duì)鈣鈦礦型材料的結(jié)構(gòu)與其穩(wěn)定性和光電性能關(guān)系研究相對(duì)缺乏，

2、因此限制了新型材料的合理設(shè)計(jì)和選擇。為深入揭示該類材料的元素組成、幾何結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)對(duì)其光電性能和穩(wěn)定性的影響規(guī)律，本文首先通過(guò)對(duì)ABX3型鈣鈦礦材料的A位、B位、X位各基團(tuán)/原子的有序替換，探討各個(gè)位置基團(tuán)對(duì)材料電子結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性的影響規(guī)律;其次，通過(guò)對(duì)一種新型類鈣鈦材料MA3Bi2I9(MBI)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu)的理論計(jì)算，分析其對(duì)鉛取代的可行性;最后，系統(tǒng)分析了鈣鈦礦材料在潮濕環(huán)境中的穩(wěn)定性機(jī)理。
　　本論文的第一部分首先

3、對(duì)本工作的背景和研究現(xiàn)狀進(jìn)行了系統(tǒng)總結(jié)。第二部分則主要對(duì)第一性原理計(jì)算方法本身以及計(jì)算軟件和參數(shù)進(jìn)行了系統(tǒng)介紹。
　　第三到第五部分為論文主體。其中，第三部分基于密度泛函理論，以CH3NH3PbI3結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)，通過(guò)CASTEP軟件建立ABX3結(jié)構(gòu)模型并進(jìn)行優(yōu)化;用第一性原理的計(jì)算方法，計(jì)算各體系的結(jié)構(gòu)和電子性能等;對(duì)各體系的能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度、內(nèi)聚能等的差異進(jìn)行詳細(xì)分析。對(duì)X位上Cl、Br、I、擬鹵素進(jìn)行摻雜計(jì)算，替換不同小分子基團(tuán)

4、A和B位金屬陽(yáng)離子，分別研究A、B、X位結(jié)構(gòu)和元素的改變對(duì)ABX3型鈣鈦礦材料結(jié)構(gòu)和電子性能的影響;
　　第四部分主要通過(guò)CASTEP軟件建立MBX模型并進(jìn)行優(yōu)化，分析二維層狀類鈣鈦礦材料是否可作為鈣鈦礦太陽(yáng)電池的吸光材料，并分析鹵素的改變對(duì)MBX類鈣鈦礦材料的結(jié)構(gòu)和電子性能的影響。
　　第五部分通過(guò)VASP軟件研究MAPbI3、 FAPbI3和MAPbI3-CHONH3PbI3材料對(duì)水分子的吸附性能，分析其在濕氣環(huán)境中穩(wěn)定