液-固流化床及氣-液鼓泡塔光催化微小反應(yīng)器的研究.pdf

1、光催化氧化作為一種綠色環(huán)保的工業(yè)技術(shù)，在污水治理和有機(jī)合成等領(lǐng)域具有廣闊的工業(yè)應(yīng)用前景。但是，高效光催化反應(yīng)器研究開(kāi)發(fā)的滯后，成為限制光催化氧化技術(shù)走向?qū)嵱没闹饕蛩刂?。本文研制了兩種多相光催化反應(yīng)器，并以亞甲基藍(lán)(MB)為模型物系，考察了兩種微小反應(yīng)器的光催化降解特性。
　　研究開(kāi)發(fā)了床徑為1-3mm的液-固微小流化床多相光催化反應(yīng)器?？疾炝藘H在石英管內(nèi)表面負(fù)載鐵離子摻雜二氧化鈦催化劑(Fe3+/TiO2/石英管)、僅在玻璃

2、珠外表面負(fù)載 Fe3+/TiO2催化劑(Fe3+/TiO2/玻璃珠)、以及在石英管內(nèi)表面和玻璃珠外表面都負(fù)載Fe3+/TiO2催化劑等三種液-固微小流化床光催化反應(yīng)器的光催化活性。結(jié)果表明：與沒(méi)有加入玻璃珠的Fe3+/TiO2/石英管反應(yīng)器相比，在Fe3+/TiO2/石英管內(nèi)加入玻璃珠的液-固微小流化床反應(yīng)器內(nèi)(d1=3 mm，初始床高 H0=15 mm)，傳質(zhì)系數(shù)增大11-13倍，表觀反應(yīng)速率常數(shù)增大4.9倍。在石英管內(nèi)加入Fe3+/

3、TiO2/玻璃珠的液-固微小流化床內(nèi)(d1=3 mm，H0=15 mm)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與動(dòng)力學(xué)模型符合良好。對(duì)于不同管徑的微小流化床反應(yīng)器，當(dāng)流化床液含率(即空隙率)為0.75時(shí)，平均光催化反應(yīng)速率達(dá)到最大值。在 Fe3+/TiO2/石英管內(nèi)加入Fe3+/TiO2/玻璃珠的微小流化床反應(yīng)器內(nèi)，其降解率比前兩者高5-35％。隨著管徑的增加，放大效應(yīng)逐步顯現(xiàn)。當(dāng)玻璃珠的加入量為0 mm(空管)時(shí)，1 mm與3 mm管徑床的平均反應(yīng)速率Rav,I

4、值的比值為4.5，這說(shuō)明隨著管徑的增大，放大效應(yīng)比較顯著。當(dāng)玻璃珠的加入量增加到H0=15 mm時(shí)，Rav,I的比值下降到1.8，這表明玻璃珠的加入在一定程度上降低了放大效應(yīng)。在不同的初始床高下，1 mm與3 mm管徑床的平均反應(yīng)速率Rav,II值的比值穩(wěn)定在1.4-1.9倍。放大效應(yīng)由輻射通量密度、反應(yīng)器的比表面積、傳質(zhì)距離和光線(xiàn)穿過(guò)距離的變化引起。
　　研制了內(nèi)徑為3 mm的氣-液微小鼓泡塔多相光催化反應(yīng)器,設(shè)計(jì)的新型氣體分布

5、器可以將單個(gè)直徑為1481μm的大氣泡分散成許多個(gè)平均直徑為432μm的微氣泡，氣-液兩相的比相界面積從57.1 m2 m-3增加到133.5 m2 m-3?？偨Y(jié)了草酸鐵鉀光量計(jì)溶液的量子效率隨波長(zhǎng)的變化規(guī)律，提出了分段測(cè)量的方法測(cè)量輻射通量。采用微分的方法建立輻射模型，得到了被吸收光的輻射通量密度在不同圓心角處的分布。通過(guò)擬穩(wěn)態(tài)假設(shè)，求出了OH的表面濃度，并建立了表面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，最終通過(guò)擬合得到的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)kr、kvis和K1

6、。與單相流時(shí)的層流相比(ReG=0, ReL=6.36)，具有多個(gè)微氣泡的氣-液兩相鼓泡流的傳質(zhì)系數(shù)(ReG=0.27, ReL=6.36)增加了10倍左右。隨著ReL和ReG的增大，MB在催化劑表面的濃度與液相主體濃度比值的平均值[Cs,MB/CMB]av的值會(huì)增加。隨著氣含率εG的增加，反應(yīng)速率常數(shù)kr顯著增加，εG=0.011時(shí)的kr值是εG=0時(shí)的3倍左右。與無(wú)篩網(wǎng)氣體分布器相比，有篩網(wǎng)的氣體分布器的傳質(zhì)系數(shù)增加到2倍，&nbs