ZrO-,2-及ZrO-,2-基復(fù)合載體負(fù)載鎳催化苯加氫制環(huán)己烷的研究.pdf

1、第一部分采用微乳法和沉淀法制備了ZrO<,2>載體，以苯加氫為探針?lè)磻?yīng)研究了ZrO<,2>載體的制備方法對(duì)Ni/ZrO<,2>催化劑加氫性能的影響。用x射線(xiàn)衍射(XRD)、程序升溫還原(TPR)、程序升溫脫附(TPD)、N2吸附等技術(shù)分析考察了載體和催化劑的結(jié)構(gòu)及表面性能。結(jié)果表明，與沉淀法制備的ZrO<,2>相比，微乳法制備的ZrO<,2>的比表面積較大，所負(fù)載的鎳基催化劑具有較高的活性比表面積、較多的吸附中心和較弱的吸附氫強(qiáng)度，這一

2、切均有利于Ni基催化劑苯加氫活性的提高。 第二部分采用浸漬沉淀法制備了一系列不同配比的ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>復(fù)合載體，通過(guò)浸漬法負(fù)載Ni催化劑，考察了不同ZrAl比對(duì)復(fù)合載體的比表面積和苯加氫反應(yīng)催化活性的影響，并與單一的Al<,2>O<,3>、ZrO<,2>負(fù)載的Ni催化劑進(jìn)行對(duì)比。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，隨著ZrAl比的增大，載體的比表面積減?。篫rAl比為O.14的復(fù)合載體(ZA20)所負(fù)載的鎳催化劑表現(xiàn)出較好的催化

3、活性，優(yōu)于單組分載體負(fù)載的Ni。采用浸漬沉淀法制備的ZA20中ZrO<,2>以非晶態(tài)形式存在，該載體負(fù)載的Ni催化劑較其他催化劑更容易被還原，吸附中心數(shù)量增加。 采用微乳法、共沉淀法制備了ZrAl比為0.14的ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>復(fù)合載體，并與浸漬沉淀法制備的進(jìn)行比較，考察了復(fù)合載體的制備方法對(duì)Ni/ZA20催化劑的催化加氫性能、還原性能和吸附性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，催化劑的活性順序?yàn)椋篘i/ZA20(I-P

4、)>Ni/ZA20(M)>Ni/ZA20(C-P)，Ni/ZA20(I-P)催化劑能吸附較多的氫和苯進(jìn)行反應(yīng)。 本文還將NiB非晶態(tài)合金負(fù)載于ZA20(I-P)上，用于催化苯加氫反應(yīng)，并與未負(fù)載的NiB催化劑和Ni-B/γ-Al<,2>O<,3>進(jìn)行了對(duì)比。結(jié)果表明，與未負(fù)載的Ni-B合金相比，γ-Al<,2>O<,3>和復(fù)合載體所負(fù)載的Ni-B合金組成中鎳所占比重均有所下降，鎳的活性面積較大，分別為未負(fù)載的Ni-B合金的7和1