鋰離子電池正極材料磷酸釩鋰及硅酸鐵鋰的改性研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、聚陰離子型正極材料(Li3V2(PO4)3和Li2FeSiO4)因具有結構穩(wěn)定、循環(huán)壽命長、成本低、環(huán)境友好、安全性好等優(yōu)點而備受關注。然而由于Li3V2(PO4)3和Li2FeSiO4都存在較低的電子電導率和較小的鋰離子擴散系數(shù),使其商業(yè)化生產和應用受到限制。因此,本文采用金屬離子摻雜、碳包覆以及金屬氧化物包覆等方法對Li3V2(PO4)3和Li2FeSiO4進行了改性研究。
  本研究主要內容包括:⑴以葡萄糖為主碳源,抗壞血酸

2、為輔助碳源,采用固相法合成了一種高倍率性能優(yōu)異的Li3V2(PO4)3/C復合正極材料。研究表明:抗壞血酸的引入并未改變LVP的晶體結構,但能有效提高LVP樣品中殘留碳的石墨化程度,并減小LVP電極電荷轉移電阻,降低極化,因此使LVP/C-AA材料表現(xiàn)出了優(yōu)越的高倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。以活化的天然石墨為新型碳源和還原劑合成了碳包覆Li3V2(PO4)3/(C+G)復合材料。結果表明,當活化石墨的添加量為10 wt.%時,所合成材料在0.

3、1 C和1 C時的首次放電比容量依次為189 mAh/g和162.9mAh/g。⑵對Li3V2(PO4)3進行Fe摻雜和C+SiO2復合層包覆共改性研究。XPS和TEM結果表明:Si以SiO2形態(tài)存在,和無定型碳一起在顆粒表面形成混合包覆層,厚度~12 nm。雖然共改性沒有改變 LVP樣品的單斜結構,但卻能有效提升其電化學性能,特別是高倍率性能。樣品Li3V1.95Fe0.05(PO4)3/(C+SiO2)在1 C和5 C倍率下分別可釋

4、放出170.8和156.3mAh/g的比容量,且5 C下循環(huán)100圈后的容量保持率達到了82.3%。采用超聲輔助固相法成功地合成了CoO包覆的LVP/C和LVFP/C復合正極材料。結果表明:在3.0-4.8 V電壓范圍內,LVFP/(C+CoO)在1 C下的首次放電比容量可達170.2 mAh/g,循環(huán)100圈的容量保持率為81.3%;甚至在高倍率20 C下循環(huán)500圈,其容量保持率仍可達~79.8%,每一圈的容量僅衰減0.045%。這

5、主要是因為通過CoO與無定形碳的混合包覆可以有效地緩解V在電解液中的溶解,增加LVP的結構穩(wěn)定性,降低材料的電荷轉移電阻,提高其電子電導率和鋰離子擴散系數(shù)。⑶將理論計算和實驗結合起來對V摻雜Li2FeSiO4樣品進行了研究。通過第一性原理計算發(fā)現(xiàn),Li2Fe0.94V0.06SiO4的帶隙為1.8 eV,遠小于Li2FeSiO4(3.7 eV)。因此,對Li2FeSiO4進行少量的V摻雜將有助于提升其電子電導率從而改善其電化學性能。據(jù)此

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