聯(lián)用色譜數(shù)據(jù)的化學(xué)計(jì)量學(xué)解析方法及應(yīng)用研究.pdf

1、現(xiàn)代分析儀器，尤其是色譜和聯(lián)用色譜等，提供了豐富的多組分量測信息，為解決中藥現(xiàn)代化，系統(tǒng)生物學(xué)和環(huán)境科學(xué)研究中的分析問題創(chuàng)造了強(qiáng)有力的條件。而化學(xué)計(jì)量學(xué)的多變量解析方法，為從聯(lián)用色譜數(shù)據(jù)中獲取復(fù)雜體系多組分的定性定量信息提供了重要的手段。特別值得關(guān)注的是，作為國粹的中藥，其活性成分的發(fā)現(xiàn)，藥理作用，質(zhì)量控制和多組分協(xié)同效應(yīng)的研究等，弄清其化學(xué)物質(zhì)基礎(chǔ)，都是至關(guān)重要的一步。本論文就是從這些實(shí)際問題出發(fā)，發(fā)展新的化學(xué)計(jì)量學(xué)高維數(shù)據(jù)解析方法，

2、解決中藥研究和生物體系分析中面臨的復(fù)雜多組分分析難題。論文主要涉及三個方面：聯(lián)用色譜數(shù)據(jù)分辨算法及其在復(fù)雜中藥體系研究中的應(yīng)用；化學(xué)計(jì)量學(xué)方法尋找生物標(biāo)記物模式以及色譜指紋圖譜技術(shù)與多變量數(shù)據(jù)分析方法在中藥質(zhì)量控制中的應(yīng)用。 一．聯(lián)用色譜數(shù)據(jù)分辨算法及其在復(fù)雜中藥體系研究中的應(yīng)用(第二章一第四章)：第二章提出了在沒有“先入先出”假設(shè)的情況下，診斷色譜流出模式的部分移動窗口因子分析法，實(shí)現(xiàn)了順序流出與多組分完全包埋體系的分析。第三

3、章首次提出了交替移動窗口因子分析法，實(shí)現(xiàn)了同一樣本在不同分析條件下(如不同實(shí)驗(yàn)室，不同儀器，甚至是不同色譜柱等等)；或者是不同但具有一定相關(guān)性的樣本(如單味藥與復(fù)方，野生中藥材與種植藥材，同一中藥的不同藥用部位，中藥進(jìn)血液前與進(jìn)血液后)之間復(fù)雜多組分的綜合比較，充分利用二個相關(guān)聯(lián)用色譜的信息，挖掘出被比較體系之間組分的相互關(guān)系，并進(jìn)一步分辨出它們的純光譜，并根據(jù)已公布的化學(xué)物質(zhì)的標(biāo)準(zhǔn)光譜，檢索數(shù)據(jù)庫，實(shí)現(xiàn)復(fù)雜體系物質(zhì)群的無標(biāo)樣定性分析。

4、這本質(zhì)上是用二個二維數(shù)據(jù)，構(gòu)造了處理張量數(shù)據(jù)的方法，可以用于解決很多傳統(tǒng)方法難以處理的問題。在此基礎(chǔ)上，第四章提出了目標(biāo)組分定量分析法，綜合交替移動窗口因子分析，得到了目標(biāo)組分的色譜定量信息，從而實(shí)現(xiàn)了多組分的全分析(定性定量分析)。并將這些新算法在幾味中藥單味藥以及復(fù)方中得到了成功應(yīng)用，為解決象中藥這樣復(fù)雜實(shí)際樣本的分析，闡明中藥作用的物質(zhì)基礎(chǔ)提供了新的方法。二．化學(xué)計(jì)量學(xué)方法尋找生物標(biāo)記物模式(第五章)：本論文基于生物體系的復(fù)雜性，

5、綜合提出了交替移動窗口因子分析法和最小熵法，利用有與沒有某種疾病的人體血清樣本中小分子代謝模式的不同和GC-TOF-MS聯(lián)用色譜數(shù)據(jù)的選擇性質(zhì)量色譜，找出了它們之間某些具有特征性的小分子化合物定性定量信息的差異性，成功地找到了能夠?qū)膊∵M(jìn)行診斷的生物標(biāo)記物模式，為復(fù)雜生物體系的研究提供了嶄新的思路。 三．色譜指紋圖譜技術(shù)與多變量數(shù)據(jù)分析方法在中藥質(zhì)量控制中的應(yīng)用(第六章一第八章)：第六章首次提出了對中藥色譜指紋圖譜進(jìn)行模式識別的

6、正交投影技術(shù)，通過提取不同來源中藥材的特征信息，能夠鑒定它們的真?zhèn)?，“道地性”，替代品等，并可用于識別不同制造商的產(chǎn)品，評價質(zhì)量等級等；第七章應(yīng)用改進(jìn)的窗口目標(biāo)檢測因子分析法，實(shí)現(xiàn)了來自不同產(chǎn)地，不同藥用部位的中藥材中化學(xué)組分的定性比較分析，為中藥的提取分離，生產(chǎn)以及藥理研究提供依據(jù)；第八章綜合各種化學(xué)計(jì)量學(xué)的指紋圖譜數(shù)據(jù)處理方法，編寫了多個指紋圖譜數(shù)據(jù)庫系統(tǒng)，智能化分析與識別系統(tǒng)以及聯(lián)用色譜數(shù)據(jù)比較分析系統(tǒng)，為復(fù)雜數(shù)據(jù)分析與中藥的質(zhì)量