LDH-C復合材料負載貴金屬催化劑制備及其催化性能研究.pdf

1、負載型貴金屬納米催化劑由于其優(yōu)異的活性和選擇性被廣泛應用于石油加工及精細化學品合成。通過優(yōu)化貴金屬納米催化劑載體的組成和形貌，可以提高催化劑活性組分的分散程度及其與活性組分間的相互作用，進而提高負載型貴金屬催化劑的催化性能。因此，本論文的研究工作主要集中在將不同種層狀復合金屬氫氧化物(LDHs)與碳納米材料復合，從而制備擔載貴金屬納米顆粒的新型載體，使得制備出的復合載體在兼具兩種材料特點的同時還存在兩種材料間的相互作用，從而獲得系列新型

2、、高效的負載型貴金屬催化劑。
　　本論文首先將還原氧化石墨烯(RGO)與NiAl-LDH復合制備NiAl-LDH/RGO復合納米材料，并將其作為貴金屬Au催化劑的載體，以苯甲醇選擇性氧化作為探針反應，考察Au/NiAl-LDH/RGO催化劑的催化氧化性能。實驗結果表明，NiAl-LDH/RGO復合載體中RGO表面的含氧官能團和缺陷位可以促進活性組分的小尺寸分布并抑制其團聚，而NiAl-LDH的引入則可增強活性組分與載體間的相互作用

3、，從而提高催化劑的活性和選擇性。此外，NiAl-LDH/RGO復合載體在兼具兩種單一載體優(yōu)點的同時，RGO表面生長的NiAl-LDH納米片還可以抑制RGO片層的堆疊團聚，從而提高催化劑的穩(wěn)定性。進一步研究發(fā)現(xiàn)，Au/NiAl-LDH/RGO催化劑在苯甲醇選擇性氧化反應中的催化活性分別是Au/RGO和Au/NiAl-LDH催化劑的9.8倍和1.2倍，同時Au/NiAl-LDH/RGO催化劑還表現(xiàn)出較好的選擇性和穩(wěn)定性。
　　多級結構

4、納米材料因具有結構可調、性質多樣化等特點，在催化、吸附、生物技術以及能源再生等領域有著廣泛的應用。本文選用膠質碳納米球(CNS)作為模板，采用共沉淀法在其表面沉積不同種類LDHs，獲得系列球形LDH@CNS多級結構復合材料，并將其作為Pd基催化劑載體。為研究多級結構載體效應對催化性能的影響，本文對比了不同種Pd/LDH@CNS多級結構載體催化劑與普通片狀LDH載體催化劑在苯甲醇選擇性氧化反應中的催化性能。實驗結果表明，球形CoAl-LD

5、H@CNS復合材料載體Pd催化劑的苯甲醇轉化率比Pd/CoAl-LDH普通片狀載體催化劑高13.1％，活性的提高主要歸因于LDH@CNS多級結構載體表面交錯生長的水滑石納米片能夠暴露出更多與Pd顆粒接觸的堿性位。為了進一步考察新型多級結構催化劑的普適性，將Pd/LDH@CNS催化劑應用于乙炔選擇性加氫反應，表現(xiàn)出良好的催化活性和選擇性。由此可以看出，LDH@CNS復合材料負載的新型Pd基催化劑在液相氧化和氣相加氫反應中均具有良好的催化性