脈沖介質(zhì)阻擋放電臭氧產(chǎn)生的能量轉(zhuǎn)換及溫度依賴.pdf

1、臭氧是自然界最強(qiáng)的氧化劑之一，其應(yīng)用領(lǐng)域不斷擴(kuò)展，市場需求也不斷擴(kuò)大。但臭氧產(chǎn)生效率仍然很低，極大的限制了其推廣應(yīng)用。為提高產(chǎn)率降低能耗，本文立足于研究脈沖介質(zhì)阻擋放電臭氧產(chǎn)生過程的能量轉(zhuǎn)換及溫度依賴，通過編譯化學(xué)反應(yīng)機(jī)理體系，并耦合質(zhì)量守恒方程、組分守恒方程、電子能量守恒方程以及能量守恒方程，建立合適的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，分別對干空氣（N2-O2）源和氧氣（O2）源下脈沖放電臭氧發(fā)生過程進(jìn)行分析。具體如下：
　　（1）研究空氣源下氣

2、體流量、壓力以及進(jìn)口溫度對臭氧產(chǎn)生過程的影響，增大氣體流量，臭氧質(zhì)量濃度減小，臭氧產(chǎn)量和產(chǎn)率增大；增大氣體壓力或進(jìn)口溫度，臭氧的質(zhì)量濃度、產(chǎn)量和產(chǎn)率都是減小的；隨著放電功率的增加，臭氧質(zhì)量濃度和產(chǎn)量都隨之增加并逐漸達(dá)到飽和，而臭氧產(chǎn)率先增大后減小。
　?。?）臭氧發(fā)生過程中電子能量轉(zhuǎn)換為反應(yīng)能，氣體溫度升高消耗的能量以及通過反應(yīng)器壁傳遞的熱能，探究不同進(jìn)口溫度下三種能量轉(zhuǎn)換率ηreaction，ηgas和ηloss隨比能的變化，空

3、氣源時(shí)，增大比能，ηreaction先增加后減少，ηloss先減少后增加，而ηgas一直是增加趨勢。增大氣體進(jìn)口溫度，ηreaction隨之緩慢減少，而ηloss和ηgas都隨之增加。氧氣源時(shí)，增大比能或氣體進(jìn)口溫度，ηloss和ηgas都隨之增加，相應(yīng)的ηreaction隨之減少。
　　（3）通過敏感性和生成速率分析獲得各粒子反應(yīng)路徑圖，并定量分析單個(gè)反應(yīng)對粒子的敏感性系數(shù)和生成速率系數(shù)隨氣體平均溫度的變化，得到對粒子影響較大的

4、反應(yīng)途徑。干空氣源時(shí)對臭氧合成影響較大的粒子有O、O2、O2(1?g)、N2(A)、NO、NO2。N2(A)有助于O原子產(chǎn)生，O2(1?g)、NO、NO2均會(huì)參與分解臭氧，臭氧主要合成反應(yīng)O+O2+O2→O2+O3、O+O2+N2→N2+O3以及主要分解反應(yīng)O+O3→2O2、e+O3→e+O2+O的生成速率隨著溫度的增加都是增加的；氧氣源時(shí)影響較大的粒子有O、O(1D)和O2(b1∑)。O(1D)和O2(b1∑)的存在都會(huì)加速臭氧分解。