上轉(zhuǎn)換材料-TiO2復(fù)合膜的制備及其光催化性能研究.pdf

1、納米TiO2雖有眾多優(yōu)點(diǎn)，但其禁帶寬度高，只能利用紫外波段（λ＜387 nm）光才有較高的光催化活性，且粉末狀催化劑在大規(guī)模的反應(yīng)器中難以全部處于懸浮，在后處理與回收過(guò)程中存在耗能高與二次污染等問(wèn)題。本文利用溶膠-凝膠(Sol-Gel)法將上轉(zhuǎn)換熒光材料與納米TiO2進(jìn)行復(fù)合，采用浸漬提拉法以載玻片和玻璃纖維為基體制備復(fù)合材料薄膜，考察了在可見(jiàn)光作用下對(duì)有機(jī)污染物的光催化性能。
　　采用Sol-Gel法制備出TiO2粉體、Pr3+

2、∶Y2SiO5粉體及Pr3+∶Y2SiO5/TiO2粉體。運(yùn)用XRD、SEM、粒徑、熒光光譜儀等研究發(fā)現(xiàn)，TiO2為銳鈦礦相、Pr3+∶Y2SiO5為低溫相X1型;TiO2粉體的平均粒徑為1.66μm，比表面積為231.60 m2/g;上轉(zhuǎn)換熒光材料平均粒徑為3.42μm，比表面積為12.34 m2/g;復(fù)合材料粉體平均粒徑為1.46μm，比表面積為127.90 m2/g; Pr3+∶Y2SiO5粉體在波長(zhǎng)488 nm光激發(fā)下，熒光范圍

3、在279～350 nm。
　　分別以載玻片、玻璃纖維為載膜基質(zhì)，采用浸漬提拉法制備出復(fù)合薄膜及TiO2膜。研究發(fā)現(xiàn)，兩種薄膜中TiO2均為銳鈦礦相、Pr3+∶Y2SiO5為X1型。其中載玻片為基質(zhì)的Pr3+∶Y2SiO5/TiO2薄膜比表面積為26.71 m2/g，厚度為25μm。將制備出的兩種復(fù)合薄膜在可見(jiàn)光下分別對(duì)亞甲基藍(lán)(MB)及硝基苯進(jìn)行光催化降解實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明:以載玻片為基質(zhì)的復(fù)合薄膜涂覆5層、催化劑用量為0.442g、

4、光照強(qiáng)度100 W、污染物初始濃度為5 mg/L時(shí)，對(duì)MB12h的去除率最高為95.7％，重復(fù)利用四次后為67.8％;用量為0.442 g、光照強(qiáng)度100 W時(shí)對(duì)5 mg/L硝基苯的12h去除率最高為80.1％，重復(fù)利用四次后為57.6％。以玻璃纖維為基質(zhì)的復(fù)合薄膜對(duì)初始濃度為5 mg/L的MB溶液在可見(jiàn)光強(qiáng)度100 W、催化劑用量0.45g條件下12 h去除率達(dá)到98.1％，重復(fù)利用四次后為82.2％;對(duì)初始濃度為5 mg/L的硝基苯

5、溶液在光照強(qiáng)度140 W、催化劑用量0.4 g、初始pH=3.5條件下12h去除率為87.2％，重復(fù)使用四次后為69.7％。
　　可見(jiàn)光下降解兩種污染物的動(dòng)力學(xué)符合Langmuir-Hinshelwood(L-H)模型。光催化12h內(nèi)，動(dòng)力學(xué)特征分4個(gè)階段，每個(gè)階段都符合擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)規(guī)律且反應(yīng)速率常數(shù)都呈現(xiàn)先減小后增加的趨勢(shì)。最后，對(duì)不同形態(tài)催化劑材料的可見(jiàn)光降解性能對(duì)比發(fā)現(xiàn):以玻璃纖維濾膜為基質(zhì)的復(fù)合薄膜性能最好，其次為載玻片制