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文檔簡介
1、我國是煤層氣資源大國,煤層氣的儲量居世界第三。但是對煤層氣的利用率較低,尤其是低濃度煤層氣,因其 C H4濃度低,處理難度大,很難被有效的利用,很多煤礦都是將其直接排空,這樣不僅造成了資源的浪費,而且引起了環(huán)境污染。本課題的研究體系是甲烷部分氧化制合成氣(POM)反應(yīng),就是將低濃度煤層氣通過PO M反應(yīng)轉(zhuǎn)化為合成氣,然后通過后續(xù)的反應(yīng)將其制成一些高附加值的化學產(chǎn)品。
POM反應(yīng)可以有效地利用低濃度煤層氣,但是因其催化劑活性低、
2、穩(wěn)定性差、容易失活,使其一直處于基礎(chǔ)研究階段。催化劑失活的原因包括積碳、燒結(jié)、活性組分流失和中毒,主要是積碳和燒結(jié)。目前大部分負載型催化劑的活性組分分散度不高,在反應(yīng)過程中容易出現(xiàn)燒結(jié)和積碳現(xiàn)象。本課題利用尿素分解-均勻共沉淀法制得Ni-Al層狀氫氧化物(LDH),并以此為前驅(qū)體制備出活性組分分散性高、顆粒小且均勻的 Ni-Al層狀雙金屬復合氧化物(LDO)催化劑用于POM反應(yīng),并對其進行了改性研究。結(jié)合XRD、BET、H2-T P R
3、、TG、T EM等表征手段,考察了焙燒溫度和Ni含量對催化劑性能的影響,并引入Mg和助劑La、C e、Yb對其改性,對反應(yīng)溫度和空速等工藝條件進行了考察,得出如下結(jié)論:
1.焙燒溫度對Ni-A l LDO催化劑性能的影響
對在不同焙燒溫度(350℃、400℃、500℃、700℃)下制備的Ni-Al LDO催化劑,進行了PO M反應(yīng)活性評價和XR D、BET等表征測試。結(jié)果發(fā)現(xiàn)焙燒溫度為400℃時制備的催化劑顆粒小、分
4、散度高、比表面積大,有利于活性組分的分散,其在PO M反應(yīng)過程中有較高的活性。此時,C H4的轉(zhuǎn)化率為93%,C O和H2的選擇性分別為81%和80%。
2.Ni含量對Ni-Al LDO催化劑性能的影響
隨著Ni/A l從2增加到4,催化劑顆粒增大,比表面積減小,還原溫度降低,這可能是由于 Ni含量太高,使得 Ni顆粒發(fā)生團聚,導致活性組分與載體之間作用力減弱。從而影響了其在PO M反應(yīng)過程中的活性。當Ni/A l=
5、2時催化劑活性最好,C H4的轉(zhuǎn)化率為93%,CO和H2的選擇性分別為81%和80%。
3.Mg含量對Ni-Mg-Al LDO催化劑性能的影響
隨著Mg/Ni從0.33增加到3,催化劑比表面積和孔容先增大后減小、還原溫度升高、堿性增強、活性組分的粒徑減小,POM反應(yīng)的催化活性先升高后降低。是因為Mg的加入增強了催化劑活性組分與載體之間的作用力,提高了活性組分的分散性。當Mg/N i=1時催化劑活性最好,C H4的轉(zhuǎn)化
6、率為95%,CO和H2的選擇性分別為84%和81%。
4.不同助劑對Ni-Mg-A l LDO催化劑性能的影響
通過PO M活性測試和XR D、BET等表征手段,分別考察了助劑La、Ce、Yb對催化劑性能的影響。結(jié)果表明,與其它兩種助劑相比,加入助劑Yb后,催化劑顆粒的分散性更好,催化活性更高,C H4轉(zhuǎn)化率為97%,C O和H2選擇性分別為87%和85%,反應(yīng)后積碳最少。這可能是由于加入助劑Yb后形成了獨特雙介孔結(jié)
7、構(gòu),更有利于 Ni顆粒的分散,從而提高了催化劑的活性和抗積碳性能。
5.工藝條件考察以及穩(wěn)定性測試
考察了工藝條件反應(yīng)溫度和空速對 NiMgAl0.9Yb0.1催化劑性能的影響。結(jié)果顯示,CH4轉(zhuǎn)化率、CO和 H2選擇性都隨著反應(yīng)溫度的升高而上升。溫度在300~750℃范圍內(nèi)催化劑活性上升較快,750℃以后變化較為緩慢,這可能因為在較低溫度范圍內(nèi)C H4的活化反應(yīng)為PO M反應(yīng)的控制步驟,當溫度達到750℃時,CH4
8、活化反應(yīng)已基本達到平衡。
隨著空速(GHSV)的增大 NiMgAl0.9Yb0.1催化劑的活性先升高后降低,當空速為2.52×104 mL?g-1?h-1時催化劑的活性最優(yōu),可能是由于空速低于2.52×104 mL?g-1?h-1時隨著空速的增加外擴散阻力減小,增大了擴散有效因子,使得C H4的轉(zhuǎn)化率升高,當空速大于2.52×104 mL?g-1?h-1時,反應(yīng)物分子與催化劑活性組分之間的有效碰撞減少,從而使得C H4的轉(zhuǎn)化率
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