含苯胺廢水的催化超臨界水氧化研究.pdf

1、本文選定MnOx/CeO2催化劑作為SCWO處理苯胺的催化劑，并對其制備工藝進行了研究。實驗分別采用共沉淀法、浸漬法和機械混合法制備了MnOx/CeO2催化劑，通過對催化劑進行TPR、XRD表征方法和反應(yīng)催化活性評價，確定采用共沉淀法制備本SCWO體系所用催化劑更具優(yōu)勢。通過對錳鈰比例及焙燒溫度的研究，確定本催化劑適宜的錳鈰配比為7/3，焙燒溫度為550℃。本文比較了無催化劑、采用MnO2催化劑和MnOx/CeO2催化劑在相同反應(yīng)條件下

2、苯胺的去除率，使用催化劑后苯胺去除率大大提高；MnOx/CeO2催化劑催化活性優(yōu)于MnO2催化劑。 本文通過研究考察了反應(yīng)溫度、壓力、停留時間、氧氣過量倍數(shù)等因素對苯胺在CSCWO中去除率的影響，溫度升高、壓力增大、停留時間增大、氧氣過量倍數(shù)增大均可提高苯胺的去除率，并通過研究確定了本CSCWO體系的適宜工藝條件：溫度420℃，壓力28MPa，停留時間大于7s，氧氣過量20倍。在此工藝條件下，液相產(chǎn)物中苯胺小于1mg/L，總有機

3、碳(TOC)含量小于30mg/L，二者均達到了國家允許的排放標準。 本文對該過程的宏觀動力學進行了研究，得出動力學方程形式如下： r=1.1722×103 exp(-6.8108×103/RT)，[AB]0.5621[O2]0.8698最后，本文通過分析反應(yīng)的中間產(chǎn)物，推導出了苯胺在CSCWO中可能的反應(yīng)路徑；通過對催化機理的研究發(fā)現(xiàn)，MnOx/CeO2催化劑具有較高活性的原因為鈰可以及時提供并補充晶格氧，該催化劑有較強