介孔Nb2O5納米線及N摻雜Ta氧化物的光催化行為.pdf

1、光催化技術作為一種新興的綠色科技，因其環(huán)保、節(jié)能、無污染等特點在廢水與空氣凈化，裂解水產(chǎn)氫，CO2綠色循環(huán)，除菌抗病毒等諸多方面有著廣泛潛在應用，相關研究是功能材料和凝聚態(tài)物理領域的熱點之一。以TiO2為代表的傳統(tǒng)金屬氧化物半導體因其無毒、穩(wěn)定性好、價格便宜等是迄今研究最為廣泛的光催化劑。傳統(tǒng)的金屬氧化物半導體光催化劑，通常有較寬的禁帶寬度，其對光激發(fā)的響應頻率范圍較窄，激發(fā)過程中光生電子與光生空穴復合率較高，這使得其光催化過程自然光能

2、量的利用十分有限，光催化效率低下。因此，開展對傳統(tǒng)催化劑的改性和設計開發(fā)新型低帶隙寬度的綠色高效催化劑，改善催化劑對光譜的響應，有效提高催化劑的量子效率與光催化活性是光催化劑研究的重要方向。
　　本文主要總結了半導體光催化劑光催化的基本原理、討論了影響半導體光催化劑光催化活性的主要因素，歸納了半導體光催化劑改性的主要方法，介紹了光催化的主要應用。論文采用水熱法制備了Nb2O5納米線，然后對其氮化和氧化退火處理，得到了介孔形態(tài)的Nb

3、2O5納米線材料;采用水熱法制備出了鈣鈦礦型單斜相的NaTaO3納米方塊晶體，用NH3加熱退火處理得到了N摻雜的NaTaO3光催化劑。分別用X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡、X光電子能譜等手段表征了Nb2O5納米線和N摻雜的NaTaO3的結構。立足于水環(huán)境中有機物的光催化劑降解，通過檢測在紫外光輻照下羅丹明B濃度變化考察了多孔形態(tài)的Nb2O5納米線的紫外光催化活性及光催化劑的光催化循環(huán)穩(wěn)定性;在可見光下通過

4、檢測亞甲基藍濃度變化研究了N摻雜的NaTaO3的光催化活性及光催化劑的光催化循環(huán)穩(wěn)定性。研究得到主要結論如下:
　　(1)鈮粉和氫氧化鈉溶液水熱產(chǎn)物酸洗后得到產(chǎn)物是鈮酸，鈮酸經(jīng)過Ar氣750℃退火得到的產(chǎn)物是Nb2O5，Nb2O5通過氨氣750℃退火后得到的是Nb4N5晶體，Nb4N5再經(jīng)過空氣中退火處理重新得到Nb2O5?？諝馔嘶鹧趸幚鞱b4N5的溫度一定程度上影響到氧化產(chǎn)物Nb2O5的結晶過程，溫度低于450℃時，Nb2O5

5、結晶不完整。
　　(2)鈮酸在Ar中750℃退火制備的Nb2O5納米線表面光滑致密，而Nb2O5納米線經(jīng)過NH3退火后出現(xiàn)了孔結構，這些孔徑處于介孔尺寸范圍，并且這種孔結構在空氣中氧化退火后依然得到了保留。實驗計算結果表明，經(jīng)過氮化氧化退火后的多孔氧化鈮的比表面積為未造孔氧化鈮的3倍以上;
　　(3)經(jīng)過空氣氧化退火處理造孔后得到的產(chǎn)物的XPS精細譜分析表明，Nb是以+5價金屬氧化物形式存在于樣品中;
　　(4)多孔結

6、構的Nb2O5納米線在紫外光輻照2小時對羅丹明B的降解率可達94％。與現(xiàn)有的氧化物半導體光催化劑相比，其對有機物的光催化降解能力更強，光催化循環(huán)穩(wěn)定性更高。
　　(5)以鉭粉水熱法所制備的NaTaO3樣品為單斜晶體結構，用NH3退火處理NaTaO3單斜晶體時，溫度的改變對處理后產(chǎn)物的晶態(tài)結構影響不明顯;當NH3退火低于650℃時，N幾乎不能摻雜到NaTaO3晶體中，且退火保溫時間對NaTaO3晶體和物相組成影響很小;當NH3退火溫

7、度增至750℃時，產(chǎn)物衍射譜中有Ta3N5的衍射峰出現(xiàn)，退火溫度越高，N摻雜程度越高。
　　(6)當NH3退火溫度低于750℃時，NaTaO3晶體仍然保持著方塊的形貌;當溫度繼續(xù)升高時，NaTaO3晶體方塊的形貌逐漸變得不規(guī)整并分裂成多個顆粒狀結構;此外，NH3退火溫度對NaTaO3晶體N摻雜的含量影響比較明顯，隨著溫度升高和退火時間的延長，N摻雜NaTaO3的顏色逐漸由白色到暗紅色加深，NaTaO3晶體中N摻雜量越高。