自冰粉生成水合物氣固反應(yīng)模型研究.pdf

1、由于從冰中生成水合物可以較好地進行實驗控制以及比較容易獲得界面面積等參數(shù)，同時有大量的顯微觀察技術(shù)能用于表征這一過程的細(xì)節(jié)特性，所以此問題得到了集中地研究。在模型建立的研究中，主要的研究方向是將問題描述為氣固反應(yīng)條件下的水合物生成問題，并且基于收縮核模型進行研究。已有的模型大致可以分為三類，包括偏重由反應(yīng)進程控制的水合物生成過程，側(cè)重由擴散進程控制的水合物生成過程，以及兼有反應(yīng)進程和擴散進程的生成模型。
　　本文的主要理論研究如下

2、:
　　首先，建立了一個氣體擴散過程主導(dǎo)的氣體與單粒徑冰粉生成水合物的氣固反應(yīng)模型，所建立的模型能夠描述水合物生成過程中隨氣體消耗而產(chǎn)生的壓力降低情形。解決了已有模型對恒定壓力要求的局限性。模型中討論了兩種方式:分別為考慮相鄰顆粒間的幾何結(jié)構(gòu)上的相互影響，對半徑進行修正的方式M1，以及不考慮這種相互影響的方式M2，并在模型求解中對比了采用兩種方式的計算結(jié)果，發(fā)現(xiàn)結(jié)果并無明顯差異。在生成過程中，有效氣體擴散系數(shù)將隨時間變化。有效氣體

3、擴散系數(shù)的準(zhǔn)確描述是模擬過程得以實現(xiàn)的關(guān)鍵。由于現(xiàn)有文獻中關(guān)于擴散系數(shù)的準(zhǔn)確值難以獲得，在本模型中，以可測的壓力信息作為輸入?yún)?shù)，建立了依賴壓力變化的實時有效氣體擴散系數(shù)求解方法。通過模擬計算獲得了水合物的轉(zhuǎn)化率，并與實驗獲得數(shù)據(jù)進行了比較，驗證了結(jié)果的一致性。模擬計算還獲得了水合物殼及冰顆粒在生成過程中幾何尺寸隨時間變化的情況。
　　此外，本文對適應(yīng)于二次加壓，二次升溫，以及添加表面活化劑情形的問題的單徑自冰粉生成水合物的模型建