多孔二氧化硅的表面修飾及其在酸催化和氧化脫硫中的應(yīng)用.pdf

1、本論文第一部分介紹了一種制備磺酸根功能化MCM-41的新方法。首先合成出含—SO3H基團(tuán)的硅烷偶聯(lián)劑，利用一步合成法和后接枝法，直接制得含磺酸根功能化的介孔材料。XRD、TEM和N2吸附脫附的研究表明，所制備的材料仍保持了規(guī)整的介孔孔道和大的比表面積。上述酸性介孔有機(jī)無機(jī)雜化材料在苯甲醛和乙二醇縮醛反應(yīng)中顯示了較好的催化活性：以后接枝法合成的雜化材料為催化劑，縮醛收率可達(dá)到80％，以一步合成的雜化材料為催化劑，縮醛收率可達(dá)到74％。以巰

2、丙基-三乙氧基硅烷為有機(jī)硅源，采用后接枝法合成了磺酸根功能化的有機(jī)無機(jī)雜化材料(MCM-SO3H)。MCM-SO3H對片吶醇重排反應(yīng)具有很高的催化活性。在反應(yīng)溫度為110℃時，片吶醇的轉(zhuǎn)化率接近100％，片吶酮的選擇性達(dá)到90％左右，與傳統(tǒng)無機(jī)強(qiáng)酸H2SO4催化片吶醇重排反應(yīng)相比較，該催化劑具有環(huán)境友好且易于回收等優(yōu)點(diǎn)。 第二部分介紹了Ti-SiO2催化氧化汽油柴油中硫化物的研究。首先，以無定型的發(fā)煙硅膠為硅源，酸四丁酯為鈦源，

3、采用后接枝法，制得了Ti-SiO2催化劑。Ti-SiO2催化劑對汽油柴油中的有機(jī)硫模型化合物具有很高的氧化活性，其氧化活性順序?yàn)椋憾一蛎选侄』虼肌侄讲⑧绶裕颈讲⑧绶裕距绶?。該催化劑對加氫脫硫中難于脫除的二苯并噻吩的氧化活性非常高，在反應(yīng)溫度70℃，反應(yīng)時間1h的條件下，二苯并噻吩的氧化脫硫率達(dá)100％。烯烴(十六烯，正辛烯，環(huán)己烯)和咔唑?qū)δＰ土蚧锏难趸瘺]有影響，而吲哚對模型硫化物氧化影響較大。 Ti-SiO2催化劑對