福建沿海沉積物中鄰苯二甲酸酯的地球化學.pdf

1、鄰苯二甲酸酯(Phthalate esters,PAEs)是全球最普遍的污染物之一,具有急性毒性,致癌、致畸、致突變及生殖發(fā)育毒性。由于PAEs的疏水性,進入海洋環(huán)境中的PAEs容易吸附、轉移和累積到沉積物中,沉積物是PAEs的一個重要歸宿。沉積物中PAEs的地球化學研究,對于評價其污染水平和生態(tài)風險、理解其地球化學行為具有重要意義,也為污染控制和污染治理提供可靠的科學依據。
　　 本文選擇經濟較為發(fā)達的福建沿海地區(qū),以受人類活

2、動影響較大的福建海灣為研究對象,分析測定了13個主要海灣表層沉積物及泉州灣柱狀沉積物中13種PAEs的含量,研究了PAEs在福建沿海沉積物的水平和垂直分布特征、化學組成特征,探討了影響沉積物中PAEs含量、分布和化學組成的因素,追溯了泉州灣區(qū)域PAEs的污染歷史,得到以下結論:
　　 (1)福建海灣表層沉積物中鄰苯二甲酸酯的含量分布與化學組成
　　 福建海灣表層沉積物中共檢出5種PAEs,分別為鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)

3、、鄰苯二甲酸二乙酯(DEP)、鄰苯二甲酸二異丁酯(DiBP)、鄰苯二甲酸二丁酯(DnBP)和鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)。各海灣5種PAEs總量(∑5PAEs)平均值由高到低依次為:廈門灣＞閩江口＞深滬灣＞福清灣＞泉州灣＞湄洲灣＞東山灣＞三沙灣＞沙埕港＞興化灣＞舊鎮(zhèn)灣＞羅源灣＞詔安灣。總體上,福建沿海表層沉積物的PAEs含量呈現(xiàn)南北海灣低、中部海灣及河口高的趨勢,可能與各地區(qū)的經濟發(fā)展水平和人口有關。此外,PAEs的來源、

4、沉積環(huán)境及沉積物性質都可能是影響沉積物中PAEs含量分布的重要因素。
　　 DiBP、DnBP和DEHP是福建沿海表層沉積物中主要的PAEs種類,3種PAEs占∑5PAEs的92.10％～99.63％,平均百分含量為96.25％。各海灣之間PAEs同系物間的化學組成不同,可能與周邊地區(qū)PAEs的使用情況有關,在一定程度上反應了PAEs類化合物的消費結構。低分子量與高分子量PAEs的比值(LMW/HMW)表明:三沙灣、羅源灣、湄洲

5、灣、深滬灣、東山灣、詔安灣、興化灣和舊鎮(zhèn)灣等海灣沉積物中的PAEs主要來自化妝品和個人護理用品等產品中PAEs的釋放;福清灣、泉州灣和廈門灣等區(qū)域沉積物中的PAEs以塑料制品中的增塑劑為主;沙埕港和閩江口沉積物中的PAEs則可能具有混合來源。
　　 與國內外其他研究區(qū)域表層沉積物的PAEs含量相比,福建海灣表層沉積物的PAEs含量處于較低水平。根據DnBP和DEHP在沉積物中的生態(tài)風險閾值(ERL),福建海灣表層沉積物中的DnB

6、P、DEHP和DiBP基本不存在生態(tài)風險。
　　 (2)泉州灣表層沉積物中鄰苯二甲酸酯的含量分布與化學組成
　　 在2009年3月航次,泉州灣表層沉積物共檢出7種PAEs,分別為DMP、DEP、DiBP、DnBP、DEHP、鄰苯二甲酸二戊酯(DAP)和鄰苯二甲酸雙十一酯(DUP),7種PAEs總量(∑7PAEs)的空間分布呈現(xiàn)晉江河口高于洛陽江河口,泉州灣南岸高于北岸,內灣高于外灣,潮間帶隨著離岸距離的增加∑7PAEs逐

7、漸降低的趨勢。
　　 泉州灣表層沉積物中PAEs以DEHP、DiBP和DnBP為主,3種PAE組分之和占∑7PAEs的98.88％。主成分分析結果表明,泉州灣表層沉積物PAEs主要受兩個因子控制,這兩個主要因子解釋PAEs方差的70.40％,PAEs的來源和理化性質可能是控制泉州灣表層沉積物中PAEs的主要因素。
　　 與國內外其它研究區(qū)域PAEs含量相比,泉州灣表層沉積物中PAEs含量處于中等偏低水平。除個別站位的DE

8、HP含量略高于ERL,泉州灣表層沉積物中DnBP和DEHP基本不存在生態(tài)風險。
　　 (3)泉州灣沉積物柱樣中鄰苯二甲酸酯的含量、垂直分布、化學組成及污染歷史
　　 泉州灣3個沉積物柱樣(QZC1、QZC2和QZC3)共檢出6種PAEs,分別為DMP、DEP、DiBP、DnBP、DEHP和DUP。各柱樣PAEs的總體污染水平依次為QZC3＞QZC1＞QZC2?？傮w上,PAEs含量呈現(xiàn)上層高而底層低、隨著深度增加而逐漸減小

9、的垂直分布特征。
　　 泉州灣柱樣中的PAEs以DEHP、DiBP和DnBP為主,而DMP、DEP和DUP所占比例均較小。除QZCl柱樣中DMP百分含量略高于DUP以外,各PAEs的百分含量依次為DEHP＞DiBP＞DnBP＞DUP＞DMP＞DEP。各柱樣PAEs分布模式的差異可能與與不同區(qū)域PAEs的消費結構有關。
　　 210pb定年法測得沉積物柱樣QZC1l的沉積速率為1.3 cm/年,沉積年代為1971～2011