共摻雜TiO2-SiO2催化劑的制備及光催化性能研究.pdf

1、TiO2是一種具有開(kāi)發(fā)前景的綠色環(huán)保光催化材料，以其成本低廉、氧化性能強(qiáng)、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)廣泛應(yīng)用于環(huán)境污染的治理。但是，由于其能帶與導(dǎo)帶之間的帶隙較寬，不能充分利用太陽(yáng)光中的可見(jiàn)光部分。此外，二氧化鈦的光生電子和空穴的復(fù)合率較高，也限制其在工業(yè)上的廣泛應(yīng)用。研究表明，金屬或者非金屬摻雜是一種提高TiO2光催化活性的行之有效的方法。適量的金屬或者非金屬元素?fù)诫s可以改善二氧化鈦的光吸收范圍、抑制光生電子和空穴的復(fù)合，是眾多提

2、高TiO2光催化性能方法的首選。
　　 本論文以氮、硼、鈷、鑭為摻雜元素，以TiO2/SiO2作為基體，分別采用原位水解和溶膠-凝膠法制備出一系列摻雜納米TiO2/SiO2光催化材料。采用透射電鏡（TEM）、X-射線衍射(XRD)、X-射線光電子能譜(XPS)、紫外可見(jiàn)漫反射(DRS)以及光催化測(cè)試等對(duì)其晶體形貌和結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)、光學(xué)特性以及光催化特性進(jìn)行了分析研究，取得了一些有意義的結(jié)果，內(nèi)容如下：
　　 （1）采用化

3、學(xué)吸附結(jié)合原位水解的方法制備了N、Co共摻雜TiO2/SiO2/PS結(jié)構(gòu)復(fù)合微球，經(jīng)600℃灼燒以除去PS制成空心復(fù)合微球催化劑——CNT。采用TEM、XRD、XPS和DRS等測(cè)試手段對(duì)樣品進(jìn)行表征。結(jié)果表明，所得樣品均為銳鈦礦相TiO2；摻雜元素N在TiO2晶格中主要是以Ti-O-N鍵的形式存在，Co主要是以CoOx-MO2(M=Ti、Si)復(fù)合氧化物的形式存在；CNT表面變得更為粗糙，并且尺寸遠(yuǎn)小于未摻雜樣品TiO2/SiO2；摻雜

4、N、Co后，催化劑在可見(jiàn)光區(qū)的響應(yīng)范圍明顯延長(zhǎng)，可達(dá)到600nm；CNT降解羅丹明B的實(shí)驗(yàn)表明，N、Co元素具有協(xié)同作用，CNT在可見(jiàn)光下表現(xiàn)出較高的光催化活性。
　　 （2）采用溶膠-凝膠的方法制備了B、La共摻雜的TiO2/SiO2納米復(fù)合光催化劑——BLT。采用TEM、XRD、DRS、掃描電鏡(SEM)、熱重分析(TGA)、比表面積分析（BET）等測(cè)試手段對(duì)樣品進(jìn)行表征。結(jié)果表明，所得樣品均為銳鈦礦相TiO2，B、La元素

5、的摻雜抑制了樣品由銳鈦礦相向金紅石相的轉(zhuǎn)變；BLT的粒徑約為60-100nm，比表面積約為不摻雜樣品TiO2/SiO2的二倍，相對(duì)于純TiO2和B、La單摻雜的TiO2/SiO2光催化劑，BLT納米復(fù)合光催化劑的光吸收帶邊發(fā)生了明顯的紅移，對(duì)可見(jiàn)光的吸收增強(qiáng)；BLT降解羅丹明B的實(shí)驗(yàn)表明，B、La共摻雜具有協(xié)同作用，在可見(jiàn)光下表現(xiàn)出較高的光催化活性。
　　 （3）采用BLT納米復(fù)合光催化劑在500W氙燈照射下（濾光片濾去400n

6、m以下的紫外光）對(duì)甲基紫、結(jié)晶紫、甲基綠和堿性紅9四種堿性染料進(jìn)行光催化性能研究，考察了催化劑投加量，溶液初始濃度、溶液初始pH值等條件對(duì)光催化性能的影響。結(jié)果表明：甲基紫、結(jié)晶紫、甲基綠和堿性紅9的溶液初始pH值均為4，催化劑投加量均為3.0g/L，溶液初始濃度分別為85mg/L、32mg/L、60mg/L、10mg/L時(shí)，光催化效果達(dá)到最佳。最佳條件下，甲基紫的脫色率為93.2％，CODcr的去除率為68％；結(jié)晶紫的脫色率為85.4