Si-,n-（n=2-19）團(tuán)簇和C-,50-，C-,60-富勒烯的摻雜研究.pdf

1、本文采用基于第一性原理的全勢能線性糕模軌道分子動力學(xué)(FP-LMTO MD)方法研究了摻雜碳原子對Sin(n=2-19)團(tuán)簇穩(wěn)定性的影響，以及非金屬元素?fù)诫sC50，C60富勒烯的幾何和電子結(jié)構(gòu)。FP-LMTO MD方法是當(dāng)前國際上計算和研究固體(包括固體表面及原子團(tuán)簇)的幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的最好方法之一，由于這種方法采用了全勢能，所以計算的結(jié)果精密度較高。 運用全勢能線性糕模軌道分子動力學(xué)方法，研究了摻雜碳原子對Sin(n=2

2、-19)團(tuán)簇穩(wěn)定性的影響，具體是在Sin團(tuán)簇的基態(tài)結(jié)構(gòu)和具有較大結(jié)合能的異構(gòu)體中，用一個C原子取代Sin(n=2-19)團(tuán)簇不同位置Si原子。我們發(fā)現(xiàn)即使發(fā)生一些畸變，C異原子并不改變純Sin團(tuán)簇的基本幾何結(jié)構(gòu)。隨著C原子數(shù)的增加，雜質(zhì)C原子對整個團(tuán)簇結(jié)構(gòu)的影響逐漸減少。另外一方面，一些能量差別較小的異構(gòu)體之間的能量序列會發(fā)生改變。同時C原子通過改變一些鍵的強(qiáng)度，可以增加Sin-1C(n=2-19)團(tuán)簇的穩(wěn)定性。另外，它們離子團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)

3、研究表明：增加或減少一個電子并不影響團(tuán)簇的整體結(jié)構(gòu)，但可能改變能量序列。在Sin-1C (n≥6)的中性和離子團(tuán)簇的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)中，C原子易取代配位數(shù)大于三的Si原子。 另外，還系統(tǒng)地研究了替代式XC。(X=Si，O; m=49，59)和內(nèi)嵌、籠外修飾X@C.(X=C，Si，O：m=50，60)富勒烯的結(jié)構(gòu)和能量。盡管在雜質(zhì)原子附近發(fā)生一定程度的畸變，但優(yōu)化后的結(jié)構(gòu)仍然保持C50，C60的籠狀結(jié)構(gòu)。它們的單原子結(jié)合能比純C50(9.

4、38 eV)，C60(9.5leV)小，穩(wěn)定性降低。由于與其它異構(gòu)體相比，C49Sia和C490a有較好的穩(wěn)定性，所以在C50的四種位置中，Si和O原子易取代IV位置的C原子。在所有X@C50和X@C60(X=C，Si，O)的異構(gòu)體中，除C600b，C60Sib以外，C50Xb(X=C，Si，O)和C60Cb是最穩(wěn)定的。通常情況下，0原子很難穩(wěn)定的吸附在表面，而更易位于C-C橋鍵位置。c、Si原子既可以吸附在表面的中心位置；也可以位于其