大河控制性影響下的陸架海沉積有機質(zhì)的“源-匯”作用--以渤、黃海為例.pdf

1、大河控制性影響下的陸架海是海岸帶陸海相互作用(LOICZ)研究的關(guān)鍵區(qū)域。全球排名前10位的大河向其鄰近陸架區(qū)輸送的淡水和顆粒物質(zhì)約占全世界這一總量的40％,全球80％的有機碳埋藏也主要發(fā)生在河口一陸架地區(qū)。因此,陸架海沉積有機質(zhì)的“源-匯”作用是海洋碳循環(huán)和陸海相互作用研究中不可或缺的重要一環(huán)。
　　 渤、黃海是我國東部典型封閉-半封閉的陸架海,這里有黃河這一世界級大河的輸入,其歷史上每年攜帶高達10億噸以上的泥沙入海,沉積物

2、輸送量排在世界第二位。此外,這里又處于東亞季風的下風帶,接受了大量的來自于大氣沉降輸入的人為污染物,陸海相互作用活躍。由于相對封閉的海洋環(huán)境、大河物質(zhì)的輸入加之特有的陸架環(huán)流動力體系使得該區(qū)存在固有的物質(zhì)“匯”特性。本論文以受黃河入海物質(zhì)影響巨大的渤海、黃海陸架區(qū)域為研究靶區(qū),重點研究了這一區(qū)域沉積有機質(zhì)及其有機污染物的“源-匯”過程及環(huán)境效應(yīng),揭示了研究區(qū)有機碳的埋藏量及其在全球海洋碳儲庫中的意義,并評估了人類活動在這一陸海相互作用強

3、烈區(qū)域的環(huán)境影響。
　　 論文首先通過在渤海灣及其鄰近海域41個站位取得的155個樣品的顆粒有機碳(POC)和顆粒氮(PN)的分析數(shù)據(jù),分析了該區(qū)夏季POC和PN的空間分布特征、影響因子與有機碳物源。結(jié)果表明,POC與PN的空間分布特征一致,呈現(xiàn)近岸高,遠岸低,表層低,底層高的特點。生物作用、水體溫鹽躍層和總懸浮顆粒物(TSM)是影響研究區(qū)POC空間分布的重要原因。POC與TSM之間具有正相關(guān)關(guān)系,不同來源的TSM是控制水體中P

4、OC濃度高低的重要因素。POC/PN這一物源指標的應(yīng)用受到海水中顆粒無機氮(PIN)的影響。通過建立POC和PN的一元線性回歸模型,估算了樣品中PIN的含量?？鄢龢悠分蠵IN的影響后,顯示POC除了以海洋生物為主要來源外,周邊河流的陸源輸入也有重要貢獻。這一成果對認識中國近海的POC物源具有一定的參考價值。
　　 通過對渤海表層和柱樣沉積物中的總有機碳(TOC)、總氮(TN)、有機質(zhì)碳穩(wěn)定同位素(δ13C)及飽和烴的分析和研究發(fā)

5、現(xiàn),總有機碳、氮的空間分布一致,有機碳的高值區(qū)分布在近岸和渤海中部,這與細顆粒沉積物的分布相一致。通過有機質(zhì)的C/N、δ13C等物源指標,認為該區(qū)有機質(zhì)主要受陸源輸入和海洋生物的共同作用。研究區(qū)正構(gòu)烷烴主要呈現(xiàn)出單峰和雙峰的分布特征,表明正構(gòu)烷烴主要來源于陸源輸入和海洋自身貢獻。所有樣品的氣相色譜圖中均不同程度的出現(xiàn)了鼓包(hump),顯示樣品中含有“色譜不能分辨”組份(UCM),這意味著沉積物受到了不同程度石油烴的污染。黃河口及其鄰近

6、海區(qū)是河流輸入陸源有機碳的主要“匯”。這與世界上其它大河控制影響下的大陸邊緣海地區(qū)(RiOMar)的物質(zhì)“匯”作用具有可比性和一致性,意味著這些大河控制下的陸架淺海的有機碳埋藏是全球碳循環(huán)過程中的重要一環(huán)。柱樣巖芯沉積物中的有機質(zhì)主要受陸源和海洋自生來源作用的影響;柱樣上層沉積物中UCM組份含量明顯高于下層樣品,上層沉積物樣品中的藿烷和甾烷等生物化合物的分布特征也反映出其沉積有機質(zhì)的成熟度高于下層,這可能跟人為活動導致的石油烴的輸入有關(guān)

7、。結(jié)合測年資料發(fā)現(xiàn),自上世紀70年代后期開始,柱樣沉積物樣品的粒度明顯變粗,且沉積有機質(zhì)C/N比值也隨之降低,這可能跟黃河1976年改道有一定的關(guān)系,導致供應(yīng)該區(qū)的陸源物質(zhì)不斷減少。
　　 基于正構(gòu)烷烴分子組成特征的證據(jù),探討了黃海陸源沉積有機質(zhì)的運移,結(jié)果表明,沉積物中正構(gòu)烷烴的分布也受到水動力條件的影響,細顆粒沉積區(qū)的含量最高,且北黃海正構(gòu)烷烴含量明顯高于南黃海,與TOC的相關(guān)性也更強,這可能跟不同海區(qū)沉積物的粒度和陸源有機

8、質(zhì)的貢獻差異有一定的影響。泥質(zhì)區(qū)內(nèi)陸源有機質(zhì)的絕對含量和相對百分含量都有明顯的升高趨勢,顯示黃海陸架中部泥質(zhì)區(qū)是陸源沉積有機質(zhì)的主要“匯”。PCA分析也顯示出現(xiàn)代黃河入海物質(zhì)供應(yīng)的陸源沉積有機質(zhì)在波浪、潮流等綜合水動力條件的影響下可以通過一定的方式在陸架運移,并在遠離其輸入地的弱動力區(qū)域進行沉積、埋藏。這與世界其它邊緣海地區(qū)陸源沉積有機質(zhì)的“源-匯”過程具有一定的可比性。
　　 渤、黃海陸架上受特有水動力條件形成的細顆粒泥質(zhì)區(qū)成

9、為有機碳的主要沉降區(qū),是有機碳的“匯”。把渤、黃海視為一個整體,可得到本區(qū)單位面積有機碳的堆積量約為13.5 tC/km2/yr,有機碳的年埋藏累積量約為5.9 Mt?？紤]到現(xiàn)代黃河的入海物質(zhì)主要集中在渤海,故單獨估算得到渤海單位面積有機碳和正構(gòu)烷烴的埋藏堆積量分別為28 tC/km2/yr,17.2 kg/km2/yr,高于渤、黃海整體的平均水平。渤海有機碳的年埋藏累積量約為2.1 Mt,這與世界上其它大河控制影響下的邊緣海地區(qū)(Ri

10、OMar)具有一定的可比性,說明渤海具有和世界上其他大河控制下的陸架淺海及高生產(chǎn)力海區(qū)相當?shù)奶紖R效應(yīng)。黃河這一世界級大河的輸入,帶來了巨量的陸源顆粒物質(zhì),加之相對封閉的海區(qū)環(huán)境、特有的水動力環(huán)境等因素條件共同決定了其相對較高的碳匯效應(yīng)。研究結(jié)果對于認識大河控制性影響下的陸架海在全球碳循環(huán)中的角色和作用具有重要的意義。
　　 對渤海55個表層沉積物樣品進行了有機氯農(nóng)藥分析,結(jié)果表明:DDTs和HCHs兩大類化合物是本區(qū)最重要的兩類

11、有機氯污染物,母體DDT在大部分樣品中發(fā)生了明顯的降解。在近岸區(qū)域DDT輸入(如:三氯殺螨醇)主要與農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動,化工企業(yè)的生產(chǎn)廢水和防腐油漆的使用有關(guān)。主成分分析的結(jié)果可以區(qū)別出近岸區(qū)域不同農(nóng)藥的歷史貢獻和當前輸入狀態(tài),并指出近期DDT和工業(yè)氯丹的使用是環(huán)境中有機氯農(nóng)藥的重要來源;早期輸入的有機氯農(nóng)藥化合物的分布除了受到輸入來源的影響外,在二次搬運、分選等作用下,也受到了沉積物中有機質(zhì)分布的影響。通過對本區(qū)沉積物進行質(zhì)量風險評價發(fā)現(xiàn),

12、DDT和chlordanes兩類化合物在本區(qū)具有較高生態(tài)影響,尤其是在渤海灣等近岸區(qū)域。
　　 渤海柱樣巖芯中PAHs的垂向變化趨勢受其低環(huán)化合物組份的影響較大。渤海熱解PAHs的來源主要為燃煤貢獻,石油等產(chǎn)物的輸入對本區(qū)低環(huán)PAHs化合有重要影響,考慮到渤海受大河控制性影響,高等植物來源對于低環(huán)PAHs化合物的貢獻也不可忽視。DDTs的垂向沉積記錄與80年代農(nóng)藥的禁止生產(chǎn)、使用及隨后90年代的城市化進程的加快和土地利用方式的改