鹵族元素?fù)诫sTiO-,2-的制備及光催化性能研究.pdf

1、半導(dǎo)體TiO2可有效降解環(huán)境中難生物降解的有機(jī)污染物。 本文采用水熱法、利用廉價(jià)原料，制備了純TiO2、鹵族元素(F、Cl、Br、I)摻雜TiO2(HDT)，并以硅膠為載體、利用水熱原位負(fù)載法制備了硅膠負(fù)載鹵族元素?fù)诫sTiO2(HDTS)。 運(yùn)用X射線粉末衍射(XRD)表征了催化劑的晶相組成、X射線光電子能譜(XPS)和X射線熒光光譜(XRF)測定了催化劑的元素組成、低溫氮吸附(BET)測定了催化劑比表面積和孔結(jié)構(gòu)、電子

2、透射電鏡(TEM)觀察了催化劑的形貌結(jié)構(gòu)，最后通過紫外-可見漫反射吸收光譜（UV-Vis DRS)測定了催化劑的吸光特性。以苯酚為模型污染物考察了催化劑的光催化性能，研究不同的制備條件對(duì)光催化性能的影響，篩選出最佳催化劑。 以硫酸鈦為鈦源，含鹵鹽為鹵源，去離子水為溶劑，制備HDT納米粒子。制備工藝參數(shù)對(duì)其光催化活性影響較大，其影響主要為鹵鹽加入量、煅燒溫度。鹵族元素的摻雜可促進(jìn)銳鈦礦相TiO2的生成、抑制其向金紅石相的轉(zhuǎn)化，拓寬

3、TiO2的光吸收范圍。適量F、Cl、Br、I的摻雜可提高TiO2的光催化活性，最佳摻雜量nx/nTi分別為0.30、0.15、0.40、1.00。煅燒溫度可影響催化劑的晶粒尺寸、晶型、光吸收特性、晶格畸變和膨脹程度以及摻雜離子進(jìn)入TiO2晶格的能力，從而對(duì)摻雜納米TiO2的光催化性能產(chǎn)生影響。F、Cl、Br、I摻雜TiO2的最佳煅燒溫度依次為80℃、750℃、700℃、340℃。 I摻雜TiO2在低于340℃的煅燒條件下，在紫

4、外部分具有強(qiáng)烈的吸收、從而體現(xiàn)很好的光催化活性：在340℃的煅燒條件下，I摻雜TiO2形成紫色的TiO2包裹碘單質(zhì)納米顆粒，該催化劑在可見光范圍具有強(qiáng)烈的吸收、并且呈現(xiàn)很高的可見光光催化活性。 HDT經(jīng)硅膠負(fù)載后，在保持納米光催化劑光催化活性的前提下，形成了較大的顆粒，使催化劑易于分離；硅膠進(jìn)一步促進(jìn)銳鈦礦相TiO2的生成、抑制其向金紅石相TiO2的轉(zhuǎn)化，抑制TiO2晶粒的長大，增強(qiáng)催化劑的熱穩(wěn)定性；除此之外，一定量硅膠的加入

5、還可以改變催化劑的吸光特性，增強(qiáng)可見光范圍的吸收。HDT經(jīng)硅膠負(fù)載后，比表面積增大、吸附能力增強(qiáng)。由于吸附和光催化的雙重作用，可使有機(jī)污染物快速降解。 通過對(duì)甲基橙的光催化降解，比較了催化劑光催化活性的強(qiáng)弱、研究了光催化降解規(guī)律。所制備的光催化劑，在無光照條件下、均無活性。在全譜光源照射下，按FTi(30)080→ClTi(15)750→BrTi(40)700→ITi(100)340→ITi(100)O80的順序?qū)谆鹊慕到饣?/p>

6、性遞增。經(jīng)硅膠負(fù)載后、活性順序沒有變化，光催化活性都有大幅提高。HDT降解甲基橙時(shí)，呈典型的零級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)特征。 表觀速率常數(shù)K與甲基橙初始濃度有關(guān)。除了ITi(100)080和ITiSi(100)080-2在較寬的pH值范圍內(nèi)具有較強(qiáng)光催化活性，其它各催化劑都在pH為3和7時(shí)、體現(xiàn)較高的催化活性，當(dāng)pH為其它值時(shí)、催化活性下降明顯。通過對(duì)海水中苯酚的降解，考察了催化劑的在海水環(huán)境中的活性。 除了ITi(100)340和