二氧化硅負載缺位硅鎢雜多酸鹽的制備與光解水制氫的研究.pdf

1、利用溶膠-凝膠等技術(shù),制備了四種新型,耐水性并具有較高光化學(xué)活性的負載型多金屬氧酸鹽如微孔多金屬氧酸鹽K<,8>SiW<,11>O<,39>/SiO<,2>、K<,6>CoSiW<,12>O<,40>/SiO<,2>、K<,6>MnSiW<,11>O<,39>/SiO<,2>、K<,6>NiSiW<,11>O<,39>/SiO<,2>.通過紫外漫反射光譜、紅外光譜、熱重分析、X-射線粉末衍射等手段,對這四種材料進行了組成和結(jié)構(gòu)表征.結(jié)構(gòu)

2、表明,形成微孔結(jié)構(gòu)的雜化材料后,母體多金屬氧酸鹽的基本結(jié)構(gòu)仍然保留,但多金屬氧酸鹽分子與氧化硅網(wǎng)絡(luò)之間存在化學(xué)作用.利用N2吸附測定和比表面測定等,對以上幾種材料的孔道結(jié)構(gòu),表面物理性質(zhì)和物質(zhì)形貌進行了分析.結(jié)果表明,這幾種材料都具有均勻的孔道,它們的平均孔徑為22.46nm.與母體多金屬氧酸鹽相比,復(fù)合材料的比表面積有了不同的提高.分別用合成的4種雜多酸鹽K<,8>SiW<,11>O<,39>/SiO<,2>,K<,6>SiMW<,1

3、1>O<,39>/SiO<,2>(M=Mn,Ni,Co)及負載型非缺位Keggin結(jié)構(gòu)雜多酸K<,4>SiW<,12>O<,40>/SiO<,2>為催化劑,研究了在水/甲醇酸性體系中,于300-400 nm的紫外光照射下的光解水制氫過程.結(jié)果表明,經(jīng)負載后的雜多酸鹽難溶于水,可重復(fù)利用;負載型缺位雜多酸鹽仍然具有較好的光催化活性,比負載型非缺位雜多酸鹽K<,4>SiW<,12>O<,40>/SiO<,2>具有更高的催化活性,其平均產(chǎn)氫速