基于超連續(xù)譜的時(shí)間分辨CARS方法及技術(shù)研究.pdf

1、作為一種基于物質(zhì)分子固有的分子振動(dòng)特性的光譜研究手段，相干反斯托克斯拉曼散射（Coherent Anti-Stokes Raman Scattering，CARS）光譜探測(cè)和顯微成像技術(shù)是一種具有高的時(shí)間和空間分辨率，高的靈敏度、高化學(xué)特異性和具有三維層析能力的非侵入光譜分析和顯微成像技術(shù)。
　　 為了基于分子振動(dòng)譜快速有效地識(shí)別含有多種物質(zhì)成份或未知成份的樣品中各種成份，實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)物質(zhì)分子所處環(huán)境的變化和物質(zhì)分子之間的相互作用，

2、要求CARS 光譜探測(cè)技術(shù)具有快速獲取具有高光譜分辨率的完整的分子振動(dòng)譜的能力。在本論文中，我們提出了一種基于超連續(xù)譜激光輸出的超寬帶時(shí)間分辨CARS（time-resolved CARS，T-CARS）光譜探測(cè)技術(shù)。在這一技術(shù)中，利用飛秒激光脈沖泵浦光子晶體光纖（PhotonicCrystal Fiber，PCF）產(chǎn)生的超連續(xù)譜激光輸出同時(shí)作為泵浦光和探測(cè)光，利用窄線寬激光脈沖作為探測(cè)光。通過改變探測(cè)光和超連續(xù)譜激光脈沖之間的時(shí)間延遲

3、能夠有效抑制非共振背景噪聲，提高系統(tǒng)的探測(cè)靈敏度和光譜分辨率。同時(shí)，通過時(shí)間分辨測(cè)量方法實(shí)現(xiàn)同時(shí)對(duì)多個(gè)分子振動(dòng)模式的振動(dòng)退相時(shí)間進(jìn)行測(cè)量。本論文完成的主要研究工作包括以下幾個(gè)方面：
　　 (1)在廣泛調(diào)研的基礎(chǔ)上，介紹CARS 光譜探測(cè)和顯微成像技術(shù)的發(fā)展歷程和現(xiàn)狀，分析其特性和優(yōu)勢(shì)，以及現(xiàn)存的問題。
　　 (2)利用半經(jīng)典理論分析方法分析具有不同中心頻率的三束激光脈沖與物質(zhì)相互作用的CARS 過程。對(duì)抑制非共振背景噪聲

4、的方法進(jìn)行了詳細(xì)的分析和討論。在此基礎(chǔ)上，通過數(shù)值模擬的方法模擬了T-CARS 過程，并對(duì)利用時(shí)間分辨方法抑制非共振背景噪聲給出了物理解釋。理論分析了實(shí)現(xiàn)寬帶T-CARS 光譜探測(cè)技術(shù)的可行性。
　　 (3)為實(shí)現(xiàn)同時(shí)獲取完整的分子振動(dòng)譜，要求超連續(xù)譜激光輸出在一定的光譜范圍內(nèi)的各光譜成份具有光譜連續(xù)性、時(shí)間一致性，強(qiáng)度分布均勻且穩(wěn)定。為獲得優(yōu)化超連續(xù)譜激光輸出的實(shí)驗(yàn)條件，對(duì)超連續(xù)譜產(chǎn)生機(jī)制進(jìn)行了理論分析和模擬工作。利用有限元法

5、獲得現(xiàn)有PCF的色散曲線、零色散點(diǎn)等主要光學(xué)參數(shù)。利用分步傅立葉法分析了不同條件下超連續(xù)譜的頻域和時(shí)域分布情況。利用互相關(guān)頻率分辨光學(xué)快門方法分析了不同條件下超連續(xù)譜中各光譜成份的時(shí)間分布情況。通過模擬計(jì)算，獲得了優(yōu)化超連續(xù)譜激光輸出的實(shí)驗(yàn)條件，并最終實(shí)現(xiàn)了滿足實(shí)驗(yàn)要求的超連續(xù)譜光源。
　　 (4)在理論研究和數(shù)值模擬工作的基礎(chǔ)上，實(shí)現(xiàn)了超寬帶T-CARS 光譜探測(cè)系統(tǒng)。通過對(duì)已知拉曼譜的有機(jī)溶液樣品進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，對(duì)系統(tǒng)的主要參數(shù)進(jìn)

6、行了標(biāo)定，如光譜分辨率、可同時(shí)探測(cè)的光譜范圍等。實(shí)驗(yàn)得到了多種有機(jī)溶液樣品波數(shù)在387-4092cm-1內(nèi)的分子振動(dòng)譜。對(duì)CARS 信號(hào)的強(qiáng)度與激發(fā)光的強(qiáng)度之間的關(guān)系進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。開展了以時(shí)間分辨方法同時(shí)測(cè)量多個(gè)分子振動(dòng)模式的振動(dòng)退相時(shí)間的實(shí)驗(yàn)研究工作。
　　 本論文研究工作的主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)如下：(1)通過理論研究得到了優(yōu)化超連續(xù)譜激光光源的實(shí)驗(yàn)條件，實(shí)現(xiàn)了滿足超寬帶T-CARS 光譜探測(cè)技術(shù)要求的，在較寬光譜范圍內(nèi)具有較好的光譜