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1、上海師范大學碩士學位論文乙腈加氫制備乙胺催化劑及生產(chǎn)工藝的研制和開發(fā)姓名:吳躍東申請學位級別:碩士專業(yè):物理化學指導教師:李和興20040415果表明,所有非晶態(tài)合金催化劑在上述反應(yīng)中的選擇性均優(yōu)于RaneyNi催化劑,NiCoB和CoFeB三元非晶態(tài)合金的催化活性和選擇性顯著高于對應(yīng)的二元非晶態(tài)合金,NiCoB非晶態(tài)合金負載化后不僅催化活性提高,而且催化劑使用壽命延長,更加適合于工業(yè)化生產(chǎn)。三、催化性能與結(jié)構(gòu)的關(guān)系的研究根據(jù)催化劑的系
2、統(tǒng)表征和乙睛加氫動力學的研究,對下列問題進行了深入研究:(1)非晶態(tài)合金比對應(yīng)的晶態(tài)金屬催化劑具有優(yōu)良的催化活性,一方面歸因于其短程有序而長程無序的獨特非晶態(tài)結(jié)構(gòu)、均勻分布和高度配位不飽和性的活性位另一方面,歸因于金屬和類金屬(B)之間的相互電子作用,導致金屬呈富電子態(tài),而類金屬(B)為缺電子態(tài)。非晶態(tài)合金經(jīng)高溫處理后發(fā)生晶化失活,主要歸因于非晶態(tài)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化為晶態(tài)結(jié)構(gòu)以及金屬一類金屬合金的分解,同時與催化劑粒子團聚,導致活性比表面積下降有
3、關(guān)。(2)CoFeB非晶態(tài)合金中修飾劑Fe對催化活性的促進作用主要歸因于其對活性中心原子C。的分散作用NiCoB非晶態(tài)合金的活性高于NiB或CoB,主要歸因于作為活性中心的金屬Ni和Co之間的協(xié)同作用。(4)將非晶態(tài)合金負載于適當?shù)妮d體上可顯著提高熱穩(wěn)定性及催化活性,主要歸因于其與載體的相互作用以及載體對非晶態(tài)合金顆粒的分散作用。考慮到催化劑的還原度和分散度,不同負載型非晶態(tài)催化劑具有不同的最佳負載量。關(guān)貓?zhí)沓毢拓撦d型非晶態(tài)催化劑,N
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