二硫化碳等幾種非線性材料的飛秒光學(xué)非線性研究.pdf

1、隨著激光技術(shù)的不斷發(fā)展，超短激光脈沖被用于很多領(lǐng)域。在非線性光學(xué)方面，超短激光脈沖因其高的峰值強(qiáng)度和良好的時(shí)間分辨本領(lǐng)廣泛用于研究各種材料的非線性光學(xué)性質(zhì)。簡單液體、金屬酞菁及半導(dǎo)體材料三種典型材料在非線性光學(xué)研究領(lǐng)域具有巨大的潛在應(yīng)用價(jià)值。通過研究簡單液體分子在超短脈沖作用下的非線性光學(xué)特性使人們了解到了超短激光脈沖與簡單液體分子相互作用時(shí)的微觀機(jī)制，探索簡單液體分子中電子、分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)及分子間運(yùn)動(dòng)等動(dòng)力學(xué)過程。通過研究金屬酞菁材料及半

2、導(dǎo)體材料在超短脈沖作用下的非線性光學(xué)特性為其在實(shí)際應(yīng)用中提供理論基礎(chǔ)，同時(shí)也指導(dǎo)材料的合成。
　　本文用飛秒激光脈沖通過Z-scan技術(shù)、光學(xué)克爾效應(yīng)技術(shù)和泵浦探測技術(shù)研究了二硫化碳、二甲基亞砜、金屬酞菁ZnPc(OBu)6(NCS)及ZnSe晶體的非線性光學(xué)特性，并對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行解釋。取得的主要?jiǎng)?chuàng)新成果如下：
　　在低光強(qiáng)作用下，CS2的光學(xué)非線性僅來源于三階非線性效應(yīng)，當(dāng)光強(qiáng)增大到某一閾值時(shí)，三階非線性效應(yīng)和五階非線性效

3、應(yīng)將同時(shí)出現(xiàn)。通過在不同光強(qiáng)下的Z-scan實(shí)驗(yàn)我們獲得了三階非線性折射率、五階非線性折射率以及出現(xiàn)五階效應(yīng)的閾值。在800 nm波長下CS2表現(xiàn)為三光子吸收，擬合實(shí)驗(yàn)結(jié)果獲得了三光子吸收系數(shù)。CS2在130 fs半高全寬激光脈沖作用下非線性響應(yīng)包括壽命為160 fs的快弛豫成分和壽命為1.6 ps的慢弛豫成分。在400 nm波長作用下CS2的非線性吸收來源于雙光子吸收及其誘導(dǎo)的激發(fā)態(tài)吸收。通過理論擬合實(shí)驗(yàn)結(jié)果得到了CS2的雙光子吸收系

4、數(shù)、激發(fā)態(tài)吸收截面以及激發(fā)態(tài)壽命。
　　二甲基亞砜(DMSO)在130fs半高全寬激光脈寬作用下的非線性響應(yīng)幾乎完全來自于電子的貢獻(xiàn)，分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)和分子間運(yùn)動(dòng)的貢獻(xiàn)可以忽略。用CS2作為參考樣品，測量得到了DMSO的三階非線性極化率幅值約為CS2的四分之一，而且主要來自于非線性折射的貢獻(xiàn)，即三階非線性極化率的實(shí)部。基于DMSO在超短脈沖作用下的瞬時(shí)響應(yīng)，可以用DMSO作為非線性介質(zhì)通過光學(xué)克爾效應(yīng)方法測量超短激光脈沖寬度。通過自相關(guān)

5、儀及光譜分析我們證明了在800 nm波長和400 nm波長下的測量結(jié)果是準(zhǔn)確可以信的。用DMSO作為非線性介質(zhì)通過光學(xué)克爾效應(yīng)方法測量超短激光脈沖寬度其優(yōu)點(diǎn)是適用的光譜范圍寬，而且超短激光脈沖在DMSO中傳輸產(chǎn)生的群速色散非常小。
　　金屬酞菁ZnPc(OBu)6(NCS)在超短脈沖作用下表現(xiàn)為飽和吸收和自聚焦效應(yīng)。該分子在超短脈沖下的響應(yīng)包括三部分貢獻(xiàn)：電子的瞬時(shí)響應(yīng)、一個(gè)快的弛豫成分和一個(gè)慢的弛豫成分。通過三能級(jí)模型和泵浦探測

6、實(shí)驗(yàn)，我們證明了快的弛豫成分是來自高激發(fā)態(tài)上粒子的貢獻(xiàn)，高激發(fā)態(tài)上的粒子壽命為850 fs；慢的弛豫成分來自低激發(fā)態(tài)粒子的貢獻(xiàn)，低激發(fā)態(tài)上的粒子壽命為幾個(gè)皮秒。金屬酞菁ZnPc(OBu)6(NCS)具有大的二階超極化率，其幅值比C60分子高三個(gè)數(shù)量級(jí)。
　　在130fs脈寬800 nm波長脈沖的作用下，ZnSe晶體的非線性折射來自于束縛電子的自聚焦效應(yīng)；非線性吸收主要來自于束縛電子引起的帶間的雙光子吸收及雙光子吸收誘導(dǎo)的導(dǎo)帶內(nèi)電子