鐵催化二氧化碳和甲酸酯衍生物的氫化反應研究.pdf

1、二氧化碳不僅是一種主要的溫室氣體，而且也是最為廉價易得的C1資源。二氧化碳的綜合利用和減排已成為人類社會可持續(xù)發(fā)展所面臨的重大機遇與挑戰(zhàn)。但由于二氧化碳熱力學上的穩(wěn)定性，使其活化需提供較高能量，因此如何高效地實現二氧化碳的化學轉化一直是催化與合成領域的一個具有挑戰(zhàn)性的課題。甲酸不僅是一種重要的有機化工原料，而且有望作為液體儲氫材料而應用于燃料電池。二氧化碳催化氫化制備甲酸已被廣泛研究，其中催化劑是促進該反應進一步發(fā)展的關鍵。目前對催化劑

2、的研究主要集中在貴金屬催化劑，而對第一過渡系金屬催化劑的研究還較少。
　　本研究合成了系列三羰基（η4-環(huán)戊二烯酮）鐵絡合物，并將其成功應用到NaHCO3的催化氫化反應中制備甲酸鹽。隨后，通過PH值的調節(jié)，我們也成功實現了CO2的高效催化氫化制備甲酸鹽的反應。合成了一種新穎的水溶性的手性鐵絡合物Ⅱ-4，初步研究發(fā)現該絡合物可在純水作為溶劑的反應條件下催化氫化NaHCO3制備甲酸鹽，盡管其催化活性還有待提高，但該研究為我們進一步發(fā)展

3、高效的水溶性鐵氫化催化劑奠定了一定的基礎。甲醇不僅是基礎的有機化工原料，而且也是重要的燃料之一。鑒于其重要的應用前景和價值，發(fā)展高效合成甲醇的方法具有重要的理論和實際意義。甲酸酯類衍生物的氫化反應是制備甲醇最為重要的方法之一。我們應用空氣穩(wěn)定的二羰基（吡啶）（η4-環(huán)戊二烯酮）鐵絡合物Ⅲ-3，成功實現了在溫和反應條件下高效催化氫化系列甲酸酯衍生物制備甲醇的反應。該研究為我們發(fā)展廉價催化劑體系于二氧化碳直接催化氫化制備甲醇奠定了重要的基礎