天然錳氧化物復(fù)合催化劑制備及其催化氧化NO性能研究.pdf

1、隨著大氣污染的不斷加劇，且近年國家又發(fā)布了新的燃煤鍋爐排放標(biāo)準(zhǔn)，這對(duì)我國煙氣脫硝手段的創(chuàng)新提出了更加嚴(yán)格的要求，因此，煙氣脫硝是目前大氣污染防治研究的熱點(diǎn)之一。
　　本研究主要利用天然錳氧化物的不同處理方式，制備出多種催化劑，同時(shí)針對(duì)不同煙氣環(huán)境進(jìn)行選擇性催化氧化(SCO)的實(shí)驗(yàn)并觀察記錄其催化氧化NO的性能。
　　分別通過等體積浸漬法以天然錳氧化物(主要成分為MnO2)為載體，制備了包括酸浸、Ni/MnO2、Ti/MnO2

2、、Ce/MnO2、Ti/Ce/MnO2等復(fù)合型催化劑。通過X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、程序升溫吸附-脫附(TPD)、熱重分析(TG)、比表面積分析(BET)和紅外傅里葉光譜(FTIR)對(duì)其進(jìn)行了表征，同時(shí)在制得最優(yōu)催化劑的基礎(chǔ)上，考察了酸浸濃度、反應(yīng)溫度、煅燒溫度、NO初始濃度、O2濃度等操作因素以及H2O和SO2對(duì)催化劑氧化活性的影響。結(jié)果表明:
　　以一定濃度硫酸浸漬之后的天然錳礦作為催化劑，具有良好的低溫

3、催化脫硝活性。在3 mol/L硫酸浸漬條件下，在低溫段(100℃及3％ O2)的模擬煙氣環(huán)境下，1000 ppm的NO轉(zhuǎn)換率能夠達(dá)到90％，且可穩(wěn)定時(shí)間10小時(shí)以上，對(duì)于低濃度的H2O和SO2(≤300 ppm)也有不錯(cuò)的抗性，當(dāng)同時(shí)撤掉H2O和SO2時(shí)，催化劑的活性還可以穩(wěn)定回升至最初狀態(tài)，并繼續(xù)維持一段時(shí)間。而利用傳統(tǒng)模式負(fù)載活性組分的方法制備新的催化劑，結(jié)果卻顯示天然錳礦單獨(dú)負(fù)載Ce、Ni及Ti等這一類活性組分的低溫氧化脫硝性能不

4、佳，在和以上相同煙氣條件下進(jìn)行脫硝實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)NO轉(zhuǎn)換率不足40％，且催化劑的維持時(shí)間很短，抗水抗硫的能力也很差，無法滿足我們的脫硝要求。當(dāng)利用天然錳礦同時(shí)負(fù)載Ce和Ti這兩種活性組分時(shí)，結(jié)果顯示，其具有較好的催化氧化脫硝性能，但是其對(duì)溫度有一定的需求。在同時(shí)負(fù)載5％ Ce和5％ Ti并于250℃下煅燒后，在較高溫度(300℃，3％O2)的模擬煙氣環(huán)境下，1000 ppm的NO轉(zhuǎn)換率幾乎能夠達(dá)到100％，且可穩(wěn)定10小時(shí)以上，但其同時(shí)抗水抗