聚氨酯-表面修飾碳納米管復(fù)合材料的制備與導(dǎo)熱、電絕緣行為.pdf

1、近年來，半導(dǎo)體和大規(guī)模集成電路的迅速發(fā)展對熱界面材料的性能提出了更高的要求。碳納米管具有高導(dǎo)熱性能而備受關(guān)注，被視為熱界面材料的理想導(dǎo)熱填料。但是碳納米管具有大長徑比及高比表面積和表面能，使其在聚合物溶液或熔體中具有難以分散、無序排列以及弱的界面粘接性能。因此，碳納米管與聚合物間具有較大的界面熱阻，聲子在界面無法有效傳導(dǎo)，導(dǎo)致復(fù)合材料的實際導(dǎo)熱性能與理論值相差甚遠(yuǎn)。采用共價接枝的方法制備功能化碳納米管能夠提高碳納米管在聚合物基體中的分散

2、性能及其與聚合物的界面結(jié)合力，是降低碳納米管與聚合物間的界面熱阻、提高復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的有效手段。
　　 本文分別利用聚合物和無機(jī)材料共價修飾了多壁碳納米管(MWNTs)，并采用溶液分散法制備了聚氨酯/碳納米管(PU/MWNT)復(fù)合材料，系統(tǒng)研究了復(fù)合材料的力學(xué)、流變加工、導(dǎo)熱及電絕緣等性能。首先，采用“graft to”法合成了端羥基聚丁二烯(HTPB)接枝的MWNTs (HTPB-MWNTs)、制備了聚氨酯/HTPB-MWN

3、T(PU/HTPB-MWNT)復(fù)合材料。HTPB 包覆層增強(qiáng)了MWNTs與PU的界面相互作用，促進(jìn)了MWNTs在PU中的分散，明顯提高了PU/MWNT 復(fù)合材料的力學(xué)性能，改善了體系的加工流動性。HTPB 包覆層的電絕緣作用使PU/HTPB-MWNT 復(fù)合材料保持了PU的電絕緣性能。同時HTPB 包覆層降低了MWNTs與PU基體間的界面熱阻，提高了PU/MWNT 復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能。當(dāng)HTPB-MWNTs的添加量為0.5和1.0 wt.

4、％時，PU/MWNT 復(fù)合材料的熱導(dǎo)率分別提高了48.6％和58.8％。與直鏈聚合物相比，超支化聚合物具有緊密的球形結(jié)構(gòu)，較低的本體和溶液粘度，以及豐富的-OH 端基。本論文采用“graft from”方法合成了超支化聚(脲-氨酯)(HPU)接枝多壁碳納米管(HPU-MWNTs)，制備了PU/HPU-MWNT 復(fù)合材料。研究結(jié)果表明，MWNTs表面的HPU 包覆層對PU/MWNT 體系的加工流動性、力學(xué)、電絕緣及導(dǎo)熱性能的影響表現(xiàn)出與H

5、TPB 包覆層對PU/MWNT 體系的相似規(guī)律，并且其影響更顯著。添加0.5wt.％和1 wt.％的MWNTs，復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)分別提高了58.2％和67.8％。無機(jī)材料包覆碳納米管制備無機(jī)材料-碳納米管同軸納米線，能夠賦予碳納米管新的物理及化學(xué)性能。本文采用溶膠-凝膠法制備了不同包覆厚度的二氧化硅包覆碳納米管(SiO2@MWNTs)，包覆在MWNTs表面的SiO2 層增強(qiáng)了MWNTs與PU基體之間的界面相互作用，促進(jìn)了MWNTs在P

6、U基體中的分散性。由于SiO2 包覆層的電絕緣作用，使PU/SiO2@MWNT 復(fù)合材料保持了PU的電絕緣性能。同時SiO2包覆層作為過渡層，降低了PU與MWNTs 之間的模量失配，減少了聲子的界面散射，提高了PU/SiO2@MWNT 復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能。并且，復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能隨著SiO2@MWNT 包覆厚度的增加而上升。為了進(jìn)一步提高PU/MWNT 復(fù)合材料的熱穩(wěn)定性，拓寬復(fù)合材料的使用溫度范圍。本論文同時合成了籠型倍半硅氧烷接枝多