焦?fàn)t煤氣化學(xué)鏈燃燒模擬研究.pdf

1、溫室效應(yīng)已成為全世界共同關(guān)注的話題，CO2減排技術(shù)也成為各國(guó)研究的重點(diǎn)和熱點(diǎn)?；瘜W(xué)鏈燃燒技術(shù)是一種很有潛力的新型清潔燃燒技術(shù)，它具有CO2內(nèi)分離性質(zhì)，不需額外消耗能量，也不需外加CO2分離裝置即可實(shí)現(xiàn)高純度的捕集和分離。利用在空氣反應(yīng)器和燃亮反應(yīng)器之間循環(huán)的載氧體顆粒傳遞氧原子和能量，將燃燒分成兩步化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行實(shí)現(xiàn)能量的梯級(jí)利用，且不和空氣接觸實(shí)現(xiàn)無(wú)火焰燃燒，既提高了能量的利用效率，又有效抑制了NOx氣體的生成。
　　本文基于Gi

2、bbs自由能最小化原理，對(duì)鈣基復(fù)合載氧體對(duì)焦?fàn)t煤氣化學(xué)鏈燃燒機(jī)理進(jìn)行了研究，重點(diǎn)研究了復(fù)合載氧體比例和FR溫度對(duì)氣體平衡組成、固體產(chǎn)物分布和主要反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率的影響，得到的主要結(jié)論如下:
　　在合理的溫度范圍(400℃～1000℃)內(nèi)，CaSO4與CO、H2和CH4之間的還原反應(yīng)主要反應(yīng)，主要產(chǎn)物為CaS、H2O和CO2。低于此溫度范圍時(shí)，主要發(fā)生甲烷化反應(yīng)和熱化學(xué)硫酸鹽還原反應(yīng)，主要產(chǎn)物是CaCO3和H2S。高于此溫度范圍時(shí)，Ca

3、SO4與CaS固固反應(yīng)生成大量SO2。在反應(yīng)溫度為1000℃，壓力為1 atm時(shí)，焦?fàn)t煤氣燃燒反應(yīng)進(jìn)行的很充分。
　　溫度在600℃～1000℃范圍內(nèi)，鈣鎳復(fù)合載氧體對(duì)SO2產(chǎn)量幾乎為0，產(chǎn)物H2O+CO2含量約96％高于鈣鐵復(fù)合載氧體，但均高于單一CaSO4載氧體;不同比例鈣鎳和鈣鐵復(fù)合載氧體CaSO4轉(zhuǎn)化率受溫度影響很小，固體產(chǎn)物CaS含量最高，并且沒(méi)有CaCO3形成，適量的NiO和Fe2O3起到提高CaS收率的作用。溫度高于

4、1000℃時(shí)，鈣鎳復(fù)合載氧體對(duì)SO2產(chǎn)量升至3.13％(Ca6Ni4,1200℃)，鈣鐵復(fù)合載氧體對(duì)SO2含量隨溫度升高增量不大，最高為0.35％(Ca6Fe4，1200℃);氣體產(chǎn)物H2O+CO2含量隨溫度升高均不同程度降低，固體產(chǎn)物有少量副產(chǎn)物CaO生成，比單一載氧體要少，但鈣鎳復(fù)合載氧體CaO含量要大于鈣鐵復(fù)合載氧體的。在所研究的溫度區(qū)間內(nèi)，鈣鎳復(fù)合載氧體對(duì)CH4、C2H6和CaSO4的轉(zhuǎn)化率基本達(dá)到100％。Ni組分的添加有助于